本发明公开了一种高储氢密度镁基储氢材料的制备方法，采用变温机械球磨工艺，将MgH2与活化好的TiFe合金以不同比例在不同的填充气体下进行渐进式变温机械球磨，实现一种逐步渐进的温和的球磨条件，得到MgH2‑TiFe纳米镁基储氢材料。所得储氢材料的吸放氢温度显著降低，起始放氢温度为466 K，放氢峰值温度为552 K。纳米氢化镁制备工艺操作简便，操作温度低，解决了以往制备纳米氢化镁所需操作温度高、氢化物晶粒偏大的问题，同时改善了纳米镁基储氢材料的充放氢性能，具有良好的发展前景。