本发明公开了一种钙钛矿与GaAs串联叠层太阳电池的制备方法，包括如下制备步骤：对GaAs单结电池片进行清洗干净；放入磁控溅射设备中进行磁控溅射，溅射一层中间传输层；使用匀胶机，依次形成空穴传输层、钙钛矿层、第一电子传输层、缓冲层；在缓冲层上蒸镀一层第二电子传输层，再蒸镀一层背电极。本发明综合了钙钛矿材料的开启电压高、制作简便、带隙可调的优点以及GaAs的弱光性能好、单节电池转化效率高的优点，将这两种性能优异的半导体材料结合起来形成了高转化效率的叠层太阳电池，利用二者吸光性能扩大太阳电池的光谱吸收范围从而可以进一步增加太阳电池对于光线的吸收，实现了高性能的太阳电池的制备。