本发明涉及一种剥离铁电单晶薄膜的方法，包括以下步骤：使用质子交换法在铁电单晶材料表面形成厚度可控的贫Li离子的第二相单晶层；采用离子注入法剥离出铁电单晶材料表面发生质子交换的所述第二相单晶层，获得薄膜层；使用反质子交换法补充所述薄膜层中缺失的Li离子，将薄膜层还原至原先铁电单晶材料的晶体结构和化学配比。与现有技术相比，本发明将质子交换法和离子束剥离技术相结合，降低使用离子束剥离制造大面积铁电单晶薄膜的难度，使离子束剥离铁电单晶薄膜更加有效快捷，可应用于铁电存储器和铁电晶体管制造等领域，降低铁电存储材料的制造成本，提高制造效率。