本发明涉及非线性光学晶体材料技术领域，尤其涉及一种非线性光学晶体钼酸碘酸铯的制备方法和应用，其制备方法以下具体步骤：S1、按照比例称取Cs2CO3、HIO3以及MoO3；S2、将称取的Cs2CO3、HIO3以及MoO3加入聚四氟乙烯反应内衬中，再向聚四氟乙烯反应内衬中添加乙基咪唑四氟硼酸盐，搅拌均匀后，得到混合物A；S3、将装有混合物A的聚四氟乙烯反应内衬放入不锈钢外套中，拧紧钢套再加热保温；S4、取出聚四氟乙烯反应内衬，冷却至室温后打开聚四氟乙烯反应内衬，得到CsMo2O5(IO4)化合物。本发明能高效且准确的合成聚合碘酸盐非线性光学晶体材料，且操作简单。