本发明公开了一种镁合金表面的LDHs膜的原位结晶制备方法，包括以下步骤：S1：对镁合金基底进行前处理；S2：将步骤S1处理后的镁合金基底浸泡在前驱体溶液中进行预处理；所述前驱体溶液溶质为硝酸铝、硝酸镁、柠檬酸三钠、酒石酸钾钠和乙二胺四乙酸四钠，溶剂为水。S3：调节步骤S2中的前驱体溶液的pH值为9～12，并将步骤S2处理后的镁合金基底放在调节pH值后的前驱体溶液中继续浸渍处理；S4：将步骤S3处理后得到的具有LDHs膜的镁合金表面用去离子水冲洗，再用热空气烘干。该制备方法工艺简单、能耗低、能用于大面积生产，并且制得的LDHs膜具有片状的层板结构，膜层致密性高，耐蚀性较好。