本发明涉及一种双层有机无机复合建筑节能涂层材料及其制备方法，包括界面结合诱导层和辐射冷却保护层，其中：所述的界面结合诱导层包括以下质量份的组分：70～115份有机粘结剂、40～90份纳米CaCO3、10～70份水、60～100份磷酸镁水泥和5～10份硼酸；所述的辐射冷却保护层包括以下质量份的组分：60～120份γ‑C2S、40～120份水、0.1～5份太阳辐射反射剂、5～30份保温填料以及3～20份聚四氟乙烯乳液。本发明涂层具有优异的太阳辐射反射效果和长波中红外透明窗口制冷效果，能实现4‑9℃的降温，制冷功率超过61W·m‑2。