本发明所述以Zr、Cr或Nb为基的MnAlCn‑1相粉末的制备方法，MnAlCn‑1中，当n＝2时M为Cr、Nb或Zr，当n＝3时M为Zr，当n＝4时M为Nb；该方法以M‑Al合金粉末与碳源为原料，或者以M‑Al合金粉末与碳源为主要原料、以M或/和Al单质粉末为补充原料，有三种具体方法：1、将各原料组成的混合料与NaCl‑KCl混合盐按质量比1:1配料并混合均匀后在氩气保护下进行烧结，再将得到的烧结产物通过水洗、抽滤去除NaCl‑KCl后进行干燥，即得到MnAlCn‑1相粉末；2、将各原料组成的混合料在氩气保护下进行烧结，烧结完成后随炉冷却至室温即得到MnAlCn‑1相粉末；3、将各原料组成的混合料与无水乙醇混合后成形，再将成形后的混合料在真空条件烧结2～4h后取出，并对烧结产物进行粉碎，即得到MnAlCn‑1相粉末。