本发明公开了一种柔性三维交联自支撑碳纤维网络负极材料的制备方法，首先将纺丝制得的聚酰胺酸纤维膜进行预压延处理，使蓬松结构的各纤维丝达到物理接触，随后将压延处理的聚酰胺酸纤维膜在化学亚胺化溶剂中浸润，同步实现化学亚胺化与原位微溶解交联，随后进行亚胺化及碳化处理，得到柔性三维交联自支撑碳纤维膜。本发明采用预压延‑溶剂原位微溶接‑化学亚胺化交联相结合的三重交联法，构建三维交联聚酰亚胺网络结构。在随后的碳化过程中，继承此交联结构，形成三维自支撑碳纤维网络材料，实现碳纤维膜的柔性和机械强度提升之目的。