本发明提供一种甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)与磷酸（H3PO4）改性天然丝瓜络纤维的方法，并将其用于处理含铀废水。该方法以天然丝瓜络纤维为基体材料，采用水热法在pH=4时硝酸铈铵氧化丝瓜络产生活性点位，同时将甲基丙烯酸缩水甘油酯C=C打断，利用碳单键将GMA接枝到丝瓜络上，然后磷酸基团与GMA发生开环反应接枝到基体材料上，制备具有亲水性和高效选择吸附性的GMA/H3PO4丝瓜络纤维。该方法制得的纤维在溶液pH=6的条件下对铀的吸附量高达235mg/g，去除率＞90%，在高盐的条件下该改性纤维对铀的选择吸附性仍不受影响。本发明所提供的天然改性纤维材料制备方法简单，接枝官能团性能稳定，亲水性较好，吸附容量高，具有一定的环境效益和社会效益。