本发明为一种三维空间梯度结构铝合金的制备系统及方法。包括滚压刀具和二维超声辅助驱动装置，滚压刀具设有多个不同规格的莱洛四面体型滚珠，滚珠的材质为GCr15，不同滚珠的表面粗糙度不同；二维超声辅助驱动装置包括两个超声驱动电源，分别调整超声振动方向使其对应于工作台上的x轴方向和z轴方向，即分别施加驱动和压下力。本发明在滚压过程中主要是依靠硬质压头与表面产生的摩擦力使金属材料表面塑性变形，产生的摩擦力越大，表面塑性变形越显著，摩擦力的大小与施加正压力和接触面粗糙度有关。在施加相同预加载力和振幅的条件下，可以改变莱洛四面体的规格的使样品表面产生不同程度的塑性变形，得到不同的晶粒细化效果。