本发明公开了粉煤灰活化熟料脱钙的方法。该粉煤灰活化熟料脱钙的方法包括：步骤S1：提供粉煤灰活化熟料；步骤S2：向粉煤灰活化熟料中加入氢离子供源，得到混合料浆；以及步骤S3：在60‑150℃的温度下，使混合料浆反应，获得脱钙的粉煤灰活化熟料。通过本发明的方法，可以使粉煤灰熟料中的钙在处理过程中高转化率的浸出至滤液，而氧化铝可以低损失率的保留在滤渣而不是生成相应的盐，这不仅可以一步完成钙的分离工作，同时将熟料中氧化铝的含量进一步富集提高，便于后期氧化铝的回收利用，有效降低了成本，并且对环境没有污染。