本发明涉及一种高硅铝比MFI结构分子筛的制备方法，其包括以下步骤：将硅源与水、碱源混合，在20～80℃下剧烈搅拌0.5～48h后，加入低碳醇，混合均匀，得到预处理的硅源；将铝源与水混合，在20～80℃下剧烈搅拌，加入碱源或酸源，得到碱或酸处理的铝源，其中，所述酸源加入铝源至其pH为2.3～5.7；若得到的是碱处理的铝源，则将预处理的硅源在剧烈搅拌下加入到碱处理的铝源中，得到硅铝晶化凝胶；若得到的是酸处理的铝源，则将酸处理的铝源在剧烈搅拌下加入到预处理的硅源中，得到硅铝晶化凝胶；所述硅铝晶化凝胶晶化反应得到MFI结构分子筛。本发明采用廉价绿色模板剂低碳醇来合成高硅铝比MFI结构分子筛。