本发明属于锂金属电池技术领域，具体公开了一种基于垂直定向多壁碳纳米管阵列的分步间歇镀锂的方法。包括步骤：S1、基片的预处理；S2、将缓冲层和催化剂层添加到步骤S1处理好的基片上；S3、在步骤S2的基片上生长垂直定向多壁碳纳米管阵列；S4、利用步骤S3长有垂直定向多壁碳纳米管阵列的样品作为工作电极组装电化学电池；S5、采用分步间歇电镀方法，使用步骤S4组装的电池在工作电极上进行电化学镀锂。本发明单步电镀时长，电镀电流密度，总电镀时长，单步间歇时长均可调控，可实现与CNTs为同轴结构的金属均匀沉积，增强VA‑MWCNTs的强度和稳定性，在电化学电镀和锂金属电池等领域有巨大应用潜力。