本发明公开了一种高纯纳米结构双硅酸镱粉体及其制备方法，所述方法以纳米Yb2O3粉体、纳米SiO2粉体为原料，纳米SiC作为纳米改性剂，经过机械混合、球磨制浆、喷雾造粒和固相烧结过程来制得纳米结构Yb2Si2O7球形或非球形粉体。本发明的方法所需设备简易、工艺简单可调控，采用的固相烧结工艺的保温温度和时间较现有存在固相烧结方法大幅度降低，制备周期大大缩短，制备的Yb2Si2O7粉体为纳米结构，纯度高，纳米结构保留完好，可降低粉体合成能源消耗利于产业化，可用于作为航空发动机及燃气轮机高性能纳米结构环境障涂层材料。