本发明公开了一种飞秒激光叠加无涂层激光冲击强化的复合强化方法，包括以下步骤：首先对待强化材料表面进行清洁处理，并对清洁后的材料表面进行干燥；随后将处理后的材料表面覆盖水约束层，并使用毫焦级纳秒激光对材料表面进行无涂层激光冲击强化处理；再对强化后的材料进行清洁并干燥；再使用飞秒激光对强化处理后的材料表面进行飞秒激光冲击强化，直至覆盖材料表面已冲击强化区域；最后对冲击强化完成后的材料进行清洁和干燥。该方法采用了毫焦级激光冲击强化诱导形成塑形形变层和飞秒激光冲击强化去除微裂纹的技术，大大提高了材料的加工效率，提高了表面质量，有效地避免了微裂纹的形成。