本发明公开了一种基于LIPSS钙钛矿单晶薄膜及其制备方法和应用，涉及钙钛矿光电探测器技术领域。其制备方法包括以下步骤：在预处理基材表面利用垂直偏振的飞秒激光双脉冲诱导加工出表面周期性结构；滴加钙钛矿前驱体溶液，盖上PDMS衬底并轻压，加热；利用垂直偏振的飞秒激光双脉冲诱导加工出表面周期性结构，制得基于LIPSS钙钛矿单晶薄膜。采用本发明的钙钛矿单晶薄膜制备的光电器件不仅拥有更加优异的光电性能，而且工艺简单，成本低，本发明解决了现有钙钛矿薄膜光吸收效果差、量子效率和响应度低的问题。