本发明涉及材料技术领域，公开了一种改性云母纳米片、云母@纳米纤维素纤维的制备方法、柔性绝缘纸及制备方法；柔性绝缘纸制备方法包括以下步骤：将杂环芳纶纳米纤维通过打浆、真空抽滤得到杂环芳纶纳米纤维糙纸；将改性云母纳米片为壳，纳米纤维素为核，通过同轴纺丝得到云母@纳米纤维素纤维；将云母@纳米纤维素纤维收集于杂环芳纶纳米纤维糙纸上、下表面，清洗、成型后即可得到所需绝缘纸；本发明得到的柔性绝缘纸具有三明治夹芯结构，以杂环芳纶纳米纤维作为芯层材料、以云母@纳米纤维素纤维作为芯层材料的上、下表层材料；柔性绝缘纸具有良好的拉伸性能，耐电晕性和耐温性。