本发明公开了一种无粘结剂高稳定性的PtCu合金/CFs复合材料的制备方法，包括以下步骤：S1.将CFs置于管式炉石英管中，对石英管加热升温，将溶液A注射进石英管内，冷却至室温取出，在CFs表面原位生长CNTs，制得CNTs@CFs；S2.将制得的CNTs@CFs浸泡于饱和氢氧化钠溶液中，加热保温，得到羟基化CNTs@CFs；将其置于溶液C中，将溶液B滴入溶液C中，待其表面形成均匀蓝色附着物Cu‑BTC后取出烘干；S3.将负载有Cu‑BTC的羟基化CNTs@CFs置于溶液D中，滴入水合肼，得到物质A，再将物质A置于管式炉石英管中加热保温，制得无粘结剂高稳定性的PtCu合金/CFs复合材料。本发明制备的无粘结剂高稳定性的PtCu合金/CFs复合材料，用于工业电解水制氢的新能源领域，能够提高大电流长时间服役条件下产氢电极的结构稳定性。