本申请涉及激光器技术领域，提供一种激光增益介质及其制备方法、黄绿光激光器，方法包括将苝橙溶于乙醇、丙酮或甲醇中的一种，得到苝橙溶液；将引发剂与甲基丙烯酸甲酯混合，得到第一混合溶液；将苝橙溶液与第一混合溶液混合，得到第二混合溶液；将第二混合溶液注入石英容器中；石英容器为具有开口的棱柱状结构，棱柱状结构的侧壁数量为n个，且在每个侧壁上设有一个蓝光LED灯条；控制n个蓝光LED灯条照射第二混合溶液预设时间，得到激光增益介质。该制备方法能够在较短的时间内生产较大体积的固化激光增益介质，保持了激光染料高增益的特性，且该方法简单，制备成本低，能够制备大体积的激光增益介质，有效降低生产成本。