本发明提供一种基于固相剪切碾磨技术制备柔性高强生物相容PVA/甲壳素薄膜的方法，主要是按质量份数计，将90～99份聚乙烯醇和1～10份甲壳素混合后作为混合料加入磨盘型固相力化学反应器中进行共碾磨粉碎，待碾磨完成后，收集得混合粉体，然后将混合粉体经增塑改性后，热成型加工制备得到PVA/甲壳素薄膜。本发明探索发现了在使用固相剪切碾磨技术工艺条件下，通过干法成型在无需溶剂的工艺条件下，制备得到了较高甲壳素含量且力学性能和生物相容性优异的PVA/甲壳素薄膜，尤其是具有良好的柔性及生物相容性，为干法成型制备PVA/甲壳素薄膜提供了一种绿色简单且实用的加工方法。