本发明提供了一种二维非层状插层材料CuCrSe2晶体材料及其制备方法，属于二维非层状材料技术领域。该制备方法为盐辅助的化学气相沉积法，具体地包括以下步骤：(1)将硒源放置于反应炉的上游区域，将上游区域的温度控制在300‑400℃的范围内，以得到硒蒸汽；(2)将金属源放置于反应炉的中心区域，并将中心区域的温度控制在800‑900℃的范围内；(3)将衬底正面朝下放置于金属源上方，在反应炉中通入还原性气体和惰性气体的混合气体作为载气，将步骤(1)得到的硒蒸汽输送到反应炉的中心区域进行反应，并在衬底表面进行沉积，得到二维非层状插层CuCrSe2晶体材料。