本发明公开了一种金属阳离子功能化碳/碳耐磨复合材料及其制备方法和回收方法，首先通过化学气相沉积于碳纤维表面生长CNT，再将表面生长CNT的碳纤维织布浸泡于富含阳离子的溶液中得到金属阳离子功能化的CNT‑CFC增强体；然后经高温闭环反应制备了含有吲哚支链的PHT前驱液，经过熔融浸渍法制得金属阳离子功能化碳/碳耐磨复合材料；经过金属阳离子功能化的CNT‑CFC增强体具有优异韧性，浸渍后，金属阳离子功能化的CNT‑CFC通过阳离子和吲哚基团形成非共价键合的相互纠缠的网络结构以及三维网状CNT结构赋予In‑PHT‑X@CNT‑CFC较高的力学强度，使其在高速重载等苛刻条件作用下避免界面脱粘破坏；本发明所制备的In‑PHT‑X@CNT‑CFC复合材料具有质量轻，高耐磨及可回收特性。