本申请提供一种非线性光学晶体薄膜及其制备方法，非线性光学晶体薄膜具体包括：依次层叠设置的衬底层、隔离层和功能薄膜层；其中，功能薄膜层包括并列键合连接的铌酸锂薄膜和钽酸锂薄膜。本申请提供的技术方案将铌酸锂薄膜与钽酸锂薄膜并列键合，使得倍频过程与和频过程集成在同一芯片上，结合铌酸锂晶体的高非线性光学特征与钽酸锂晶体的短紫外吸收边的优势，提高光的非线性转化效率，减小倍频晶体与和频晶体级联的体积。利用非线性光学晶体薄膜的周期极化波导结构，能够补偿由于材料色散造成的光波间的相位失配，并将光束严格束缚在波导内部传播，进而提高转化效率。