本发明公开了一种煤基固废制备二氧化碳连续循环捕集材料的方法与应用。该方法利用经处理激活的煤矸石提取白炭黑作为硅源，并将提取的白炭黑与氢氧化锂、硝酸钕混合研磨，采用一步固相反应法合成法制备硅酸锂中掺杂了热稳定和化学稳定的第二相氧化钕材料，提高碳捕集材料的稳定性，以抵抗高温团聚和烧结。本发明钕掺杂硅酸锂材料具有热稳定性、化学稳定性、循环吸附性能，可用于高温二氧化碳连续循环的捕集，成本低廉，特别适用于工业排放二氧化碳的捕集与封存领域。