本发明涉及磷酸锂技术领域，公开了一种铝电解大修渣及炭渣制备磷酸锂的方法，包括如下步骤：S1分别取电解铝大修渣和炭渣，进行前处理，将处理后的电解铝大修渣和炭渣混合，得到混合料；S2将混合料调浆，依次进行碱浸、除氰处理，固液分离，得到混料碱浸液和混料碱浸渣；S3取混料碱浸渣，洗涤，进行酸浸处理，固液分离，得到混料酸浸液和混料酸浸渣；S4将上述混料碱浸液与混料酸浸液混合，进行中和沉淀，固液分离，取上清液，除杂，得到硫酸锂净化液；S5向硫酸锂净化液中加入硫酸三钠，加热反应，即得到磷酸锂。该方法可实现对低锂含量的电解铝大修渣和炭渣进行锂元素的高效回收利用，操作简单便捷，可控性高，处理成本低。