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公开(公告)号：CN102974382A
公开(公告)日：2013-03-20
申请号：CN201210475769.X
申请日：2012-11-22
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： B01J29/03 , C07C31/08 , C07C29/149
摘要： 本发明涉及一种用于醋酸酯加氢制乙醇的催化剂及其制备方法与应用。该催化剂包括介孔氧化硅分子筛、活性组分铜和La、Ce中的一种或两种元素的氧化物助剂；各组分占催化剂重量百分比为：氧化硅=50-90wt%，活性组分铜=10-50wt%，助剂=0.1-20wt%。本发明结合介孔分子筛MCM-41形成过程中的独特结构，采用蒸氨沉淀-晶化法制备高分散度的铜硅基催化剂，有助于提高铜的分散度和适宜铜价态分布的形成。本发明的催化剂用于醋酸酯加氢制乙醇反应中，醋酸酯转化率为98.5%,乙醇选择性高达99.6％，表现出极高的加氢活性和选择性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN101850273B
公开(公告)日：2012-07-18
申请号：CN201010191580.9
申请日：2010-06-04
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
摘要： 本发明提供一种由CO气相偶联合成草酸酯的规整催化剂及其制备方法，该催化剂以陶瓷蜂窝或金属蜂窝为骨架载体，以氧化铝、氧化硅、氧化钛等为载体涂层，以贵金属Pt、Pd、Ir、Rh等为活性组分，以Fe、Co、Ni等为助剂。其中载体涂层占蜂窝载体重量的5-50％，催化剂活性组分占载体涂层重量的0.1-5％，催化剂助剂占载体涂层重量的0.3-10％，活性组分/助剂原子比为0.1-3。本发明将规整结构催化剂将催化剂活性组分限制在载体涂层中，降低了贵金属Pd的使用量。同时减小催化剂在装填和使用过程中因磨损而带来的损耗，降低催化剂的使用成本和草酸酯的生产成本，有助于实现大规模的工业化生产。
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公开(公告)号：CN102974382B
公开(公告)日：2014-09-17
申请号：CN201210475769.X
申请日：2012-11-22
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： B01J29/03 , C07C31/08 , C07C29/149
摘要： 本发明涉及一种用于醋酸酯加氢制乙醇的催化剂及其制备方法与应用。该催化剂包括介孔氧化硅分子筛、活性组分铜和La、Ce中的一种或两种元素的氧化物助剂；各组分占催化剂重量百分比为：氧化硅=50-90wt%，活性组分铜=10-50wt%，助剂=0.1-20wt%。本发明结合介孔分子筛MCM-41形成过程中的独特结构，采用蒸氨沉淀-晶化法制备高分散度的铜硅基催化剂，有助于提高铜的分散度和适宜铜价态分布的形成。本发明的催化剂用于醋酸酯加氢制乙醇反应中，醋酸酯转化率为98.5%,乙醇选择性高达99.6％，表现出极高的加氢活性和选择性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN101856615B
公开(公告)日：2012-08-22
申请号：CN201010191578.1
申请日：2010-06-04
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： B01J23/76 , B01J23/889 , B01J23/83 , C07C31/20 , C07C29/149
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明涉及一种用于草酸酯加氢制乙二醇的催化剂及制备方法。该催化剂包括活性组分铜、助剂和氧化锆，其特征在于助剂是Al2O3、SiO2、TiO2、BaO、La2O3、MnO、ZnO中的一种或几种；各组分占催化剂重量百分比为：活性组分＝10-45wt％，氧化锆＝1-85wt％，助剂＝5-80wt％。本发明将氧化锆以锆胶的形式加入，利用锆溶胶的羟基与铜及其他助剂之间的形成更为稳定的化学结构，从而改善了催化剂的比表面积和孔径分布并使铜的具有较高的分散度，同时也增强了铜催化剂的抗烧结能力。该催化剂在草酸酯加氢制乙二醇300ml催化剂模试反应中稳定运行超过3200小时，草酸酯平均转化率为99.9％以上，乙二醇平均收率达到94％以上。
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公开(公告)号：CN101851160B
公开(公告)日：2013-03-06
申请号：CN201010191579.6
申请日：2010-06-04
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
摘要： 本发明涉及一种使用规整催化剂由CO气相偶联合成草酸酯的生产方法。采用固定床反应器，催化剂床层由负载贵金属的规整结构催化剂组成，在反应压力为0.1-2MPa，反应温度为80-200℃条件下，以N2为载气，CO与汽化后的亚硝酸酯进入反应器在规整催化剂上发生反应生产草酸酯，各物料的体积比为：N2∶CO∶亚硝酸酯＝20-80∶5-60∶10-40，停留时间为0.5-10s。本发明提高了反应物料在气固或气液固相之间的传质效率，增大了反应物料与催化剂的接触面积，减少了催化剂中贵金属的使用量(催化剂贵金属Pd的使用量节约了86％以上)。本发明具有催化活性高，成本低，更换方便快捷等特点，有利于实现大规模工程化应用。
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公开(公告)号：CN102976892B
公开(公告)日：2014-12-10
申请号：CN201210475715.3
申请日：2012-11-22
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： C07C31/08 , C07C29/149 , B01J29/76
摘要： 本发明涉及一种用于醋酸酯加氢制乙醇的方法，该方法在装填有铜基催化剂的固定床反应器中，在一定的温度、压力、氢酯摩尔比以及氢气循环的条件下，进行醋酸酯加氢反应生成乙醇；所述的铜基催化剂以介孔分子筛MCM-41为载体，以铜为活性组分，以La、Ce中的至少一种元素的氧化物为助剂；各组分占催化剂重量百分比为：MCM-41=40-90wt%，活性组分铜=10-50wt%，助剂=0.1-20wt%。本发明的醋酸酯加氢制乙醇的方法，在反应温度为220℃，反应压力为3MPa，摩尔氢酯比为30，醋酸酯质量空速为2h-1时，醋酸酯转化率为98.5%,乙醇选择性高达99.6％，表现出极高的加氢活性和选择性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN101850273A
公开(公告)日：2010-10-06
申请号：CN201010191580.9
申请日：2010-06-04
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
摘要： 本发明提供一种由CO气相偶联合成草酸酯的规整催化剂及其制备方法，该催化剂以陶瓷蜂窝或金属蜂窝为骨架载体，以氧化铝、氧化硅、氧化钛等为载体涂层，以贵金属Pt、Pd、Ir、Rh等为活性组分，以Fe、Co、Ni等为助剂。其中载体涂层占蜂窝载体重量的5-50％，催化剂活性组分占载体涂层重量的0.1-5％，催化剂助剂占载体涂层重量的0.3-10％，活性组分/助剂原子比为0.1-3。本发明将规整结构催化剂将催化剂活性组分限制在载体涂层中，降低了贵金属Pd的使用量。同时减小催化剂在装填和使用过程中因磨损而带来的损耗，降低催化剂的使用成本和草酸酯的生产成本，有助于实现大规模的工业化生产。
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公开(公告)号：CN102976892A
公开(公告)日：2013-03-20
申请号：CN201210475715.3
申请日：2012-11-22
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： C07C31/08 , C07C29/149 , B01J29/76
摘要： 本发明涉及一种用于醋酸酯加氢制乙醇的方法，该方法在装填有铜基催化剂的固定床反应器中，在一定的温度、压力、氢酯摩尔比以及氢气循环的条件下，进行醋酸酯加氢反应生成乙醇；所述的铜基催化剂以介孔分子筛MCM-41为载体，以铜为活性组分，以La、Ce中的至少一种元素的氧化物为助剂；各组分占催化剂重量百分比为：MCM-41=40-90wt%，活性组分铜=10-50wt%，助剂=0.1-20wt%。本发明的醋酸酯加氢制乙醇的方法，在反应温度为220℃，反应压力为3MPa，摩尔氢酯比为30，醋酸酯质量空速为2h-1时，醋酸酯转化率为98.5%,乙醇选择性高达99.6％，表现出极高的加氢活性和选择性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN101879448B
公开(公告)日：2012-05-23
申请号：CN201010207694.8
申请日：2010-06-24
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： B01J23/72 , B01J23/889 , B01J23/83 , B01J23/80 , C07C31/20 , C07C29/149
CPC分类号： C07C29/149 , B01J23/72 , B01J23/76 , B01J23/80 , B01J23/83 , B01J23/8892 , B01J35/04 , B01J37/0215 , Y02P20/52 , C07C31/202
摘要： 本发明涉及一种用于草酸酯加氢制乙二醇规整结构催化剂及制备方法。该规整结构催化剂由蜂窝载体、助剂和活性组分三部分组成，其特征在于它是以陶瓷蜂窝或金属蜂窝为载体，其重量占催化剂总重量的30-90％；以主族元素Al、Si、碱土金属Ba、Ca、副族金属Ti、Zr、Fe、Zn、Mn、V和稀土金属La、Ce中的一种或几种元素的氧化物为助剂MOx，其重量为蜂窝载体重量的5-60％；以Cu为催化剂的主要活性组分，其重量为蜂窝载体重量1-25％；活性组分铜和助剂MOx以涂层的形式担载于蜂窝载体上，涂层总重量为蜂窝载体重量的10-60％，Cu占涂层中总重量的10-40％。本发明催化剂表现出较高的活性和乙二醇选择性，对环境友好，无污染、适应大规模工业化生产的要求。
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公开(公告)号：CN101879448A
公开(公告)日：2010-11-10
申请号：CN201010207694.8
申请日：2010-06-24
申请人： 天津大学 , 天津市众天科技发展有限公司
IPC分类号： B01J23/72 , B01J23/889 , B01J23/83 , B01J23/80 , C07C31/20 , C07C29/149
CPC分类号： C07C29/149 , B01J23/72 , B01J23/76 , B01J23/80 , B01J23/83 , B01J23/8892 , B01J35/04 , B01J37/0215 , Y02P20/52 , C07C31/202
摘要： 本发明涉及一种用于草酸酯加氢制乙二醇规整结构催化剂及制备方法。该规整结构催化剂由蜂窝载体、助剂和活性组分三部分组成，其特征在于它是以陶瓷蜂窝或金属蜂窝为载体，其重量占催化剂总重量的30-90％；以主族元素Al、Si、碱土金属Ba、Ca、副族金属Ti、Zr、Fe、Zn、Mn、V和稀土金属La、Ce中的一种或几种元素的氧化物为助剂MOx，其重量为蜂窝载体重量的5-60％；以Cu为催化剂的主要活性组分，其重量为蜂窝载体重量1-25％；活性组分铜和助剂MOx以涂层的形式担载于蜂窝载体上，涂层总重量为蜂窝载体重量的10-60％，Cu占涂层中总重量的10-40％。本发明催化剂表现出较高的活性和乙二醇选择性，对环境友好，无污染、适应大规模工业化生产的要求。
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