本发明涉及一种制备立方相Li4Mn5O12的方法，所述方法的主要步骤是：在空气气氛中，由主要由固相二价锰盐与固相锂盐或/和固相氢氧化锂组成的固相混合物于350℃～500℃煅烧至少6小时，得到目标物；其中，锰元素与锂元素的摩尔比为（0.6～2）：1。本发明具有①原料廉价易得，且锂元素和锰元素的摩尔比较低，含锂原料浪费少；②制备条件较为温和（具体表现为煅烧温度不高、且无需惰性气体保护）、制备过程简单、制备周期短等优点。本发明所制备的立方相Li4Mn5O12具有尖晶石结构，性质稳定，可用作锂电池的电极材料，或作为制备锂离子筛（MnO2·0.31H2O）的前驱体。