本发明为一种卷对卷制备大面积微纳米结构发电机薄膜的方法，解决了现有制备微纳米结构发电机薄膜的方法存在工艺复杂、产品面积受尺寸限制等问题。该方法首先将碳纳米管和压电颗粒按比例混入到液态PDMS制成可塑性聚合物，然后将可塑性聚合物放置于压印装置内并依次通过初步成型、压印、固化定型步骤在可塑性聚合物上压印得到微纳凹凸结构，最后对可塑性聚合物溅射电极即制备得到了微纳米结构发电机薄膜。本发明方法工艺简单、成本低、可重复性好，可实现快速、批量制作出大面积、厚度和成分均匀的柔性薄膜材料。本发明为实现微能源的集成化、规模化、商业化，对于新能源开发、可再生能源重复利用奠定了基础。