本发明公开了一种冶金烟气脱硫石膏重结晶法制备高纯二水硫酸钙晶须的方法，该方法包括：冶金烟气脱硫石膏酸洗，去除少量碳酸钙或氧化钙和可溶性杂质；含盐的酸溶液溶解石膏，作为制备高纯二水硫酸钙晶须原料；添加媒晶剂控制硫酸钙晶须可控生长，以形成长径比可控、晶体形貌完整的硫酸钙晶须，过滤，干燥即得二水硫酸钙晶须。本发明在常压温和条件下，利用重结晶原理，实现冶金烟气脱硫石膏制备高附加值硫酸钙晶须的资源化利用。本发明所用原料易得，生产工艺条件简单，高纯晶须附加值高，所生产的二水硫酸钙晶须具有直径细小，长径比高，形貌完整均匀、性能稳定的特点，可作为增强材料用于塑料、橡胶、造纸和陶瓷等行业添加剂，具有广阔的应用前景。