本申请提供一种单晶钻石薄膜的制备方法，包括以下步骤：获取钻石衬底和异质衬底；对钻石衬底的表面进行He离子注入，使注入的离子在钻石衬底相应的深度下聚集形成缺陷层，将钻石衬底中缺陷层之上的钻石薄膜作为同质外延的衬底；采用同质外延在钻石薄膜上生长一层单晶钻石薄膜；将单晶钻石薄膜与异质衬底键合，形成键合结构；对键合结构进行湿法腐蚀或电化学腐蚀，将缺陷层去除，使钻石薄膜转移至异质衬底表面；若对键合结构进行电化学腐蚀，则在将外延后的钻石薄膜与异质衬底键合步骤之前，对进行同质外延后的钻石衬底进行高温退火，使缺陷层发生石墨化，形成石墨化的缺陷层；其中，He离子的注入能量和注入剂量根据溶解缺陷层的方法分梯度设定。