本发明提供了一种锂金属界面修饰层的制备方法，包括：式(I)结构的化合物和催化剂与含有锂盐的溶剂混合，搅拌，得到混合液；将混合液涂覆到锂箔上，热处理，得到锂金属界面修饰层。本发明式(I)结构的硅氧烷类聚合物不溶于电解液和小分子单体，能够减弱固态电解质与锂金属的反应；聚合物在催化剂的作用下交联聚合，形成网状结构，能够抑制锂金属的膨胀，具有良好的机械性能。同时，聚合物骨架为Si‑O基团，化学性质稳定且不会和金属锂反应。锂盐会在金属锂表面形成LiN、LiF等物质，提高修饰层的致密度和杨氏模量。