大尺寸β型四钼酸铵单晶颗粒的制备方法，包括：用工业钼酸铵、氨水、去离子水配置浓度为0.2～0.6g/mL的钼酸铵溶液；将钼酸铵溶液的pH调节为5～7，溶液温度调节为第一温度70～90℃，得到第一钼酸铵溶液；将β型四钼酸铵晶种放置在结晶容器中，将第一钼酸铵溶液倒入结晶容器组成结晶体系，结晶体系在室温下静置，自然降温，β型四钼酸铵晶种生长为大颗粒单晶β型四钼酸铵产物。通过控制第二钼酸铵溶液的pH值、浓度、温度和结晶时间，在70～90℃之间恒温结晶得到了β型四钼酸铵晶种；β型四钼酸铵晶种在第一钼酸铵溶液中静置，降温结晶和缓慢蒸发结晶合理结合，生长得到大尺寸β型四钼酸铵单晶颗粒，粒径尺寸可达厘米级，实现了大尺寸β型四钼酸铵单晶颗粒的可控制备。