本发明公开了一种高温热处理辅助二维涂覆掩模衬底生长氮化镓单晶的方法，包括如下步骤：制备浓度适宜的二维材料纳米片溶液；对二维材料纳米片溶液进行粘度调控，制备前驱体溶液；使用旋涂仪将前驱体溶液均匀涂覆在衬底上；将二维材料涂覆的衬底放入气氛炉中在惰性气体气氛下进行高温热处理；将制备的高温热处理辅助二维涂覆掩模衬底装入生长炉中进行晶体生长；生长结束后降温得到低应力、自剥离的GaN单晶；二维材料先转移到衬底上形成了涂覆掩模，之后在没有二维涂覆层材料的区域优先成核，并依靠横向外延扩展至整个区域；在晶体持续的生长过程，二维涂覆层材料有效阻断了位错在晶体中的延伸，进而提高晶体质量。