本发明提供一种表面等离激元薄膜的制备方法和制备多层膜超材料的方法，所述表面等离激元薄膜的制备方法包括：在磁控溅射过程中，通过调控溅射速度和原子沉积动能，制备平整度为原子级的表面等离激元薄膜，其中所述溅射速度控制在2‑5nm/min，所述原子沉积动能控制在5‑20eV。本发明通过调控溅射速度和原子沉积动能，从而可以制备出平整度为原子级、厚度可低至10nm的金属薄膜。本发明的制备方法为基于表面等离激元的集成光电子器件的生产与应用提供了重要的技术支持。另外，基于本发明的制备方法可以制备出在光频段等效折射率大于70的多层膜高折射率超材料，应用前景广阔。