本发明公开了一种单手性碳纳米管的高纯度组合分离方法。所述高纯度组合分离方法包括：使第一分散剂与单壁碳纳米管原料在有机溶剂中均匀分散形成第一分散液，并经离心处理，获得第一分散剂包裹的碳纳米管；采用超酸剥离所述第一分散剂包裹的碳纳米管表面的第一分散剂，获得碳纳米管絮状物；以及，使所述碳纳米管絮状物与第二分散剂在有机溶剂中均匀分散形成第二分散液，之后分离形成固形物和富集单手性碳纳米管的液相体系，从而获得单手性碳纳米管。本发明提供的高纯度组合分离方法可以实现半导体或者特定手性的单壁碳纳米管的手性纯度的提升以及原料碳纳米管的分离效率，同时不会对碳纳米管造成缺陷化损伤。