本发明公开了一种车用汽油机尾气CO2的捕集方法，包括按汽油机气缸排气的温度的不同，分别由第一CO2吸收剂和第二CO2吸收剂进行CO2吸附或者是用于对碳酸化反应后的第一CO2吸收剂和第二CO2吸收剂进行加热分解再生。经过CO2吸附的排气再由三元催化器处理排入大气，由第一CO2吸收剂和第二CO2吸收剂再生形成的高浓度CO2由压气机加压储存。本发明还公开了车用汽油机尾气CO2的捕集装置，包括第一CO2捕集再生装置、第二CO2捕集再生装置、温度判别装置、CO2浓度判别装置、三元催化器和压气机等。本发明实现车辆宽温度范围尾气中CO2的捕集，减少碳排放。