本申请涉及太阳能电池技术领域，更具体地说，它涉及一种柔性高效率大面积钙钛矿太阳能电池的空穴传输层优化结晶方法。采用刮涂法在氧化铟锡(ITO)和掺氟氧化锡(FTO)透明导电玻璃上制备空穴传输层、界面修饰层、金属卤化钙钛矿层、电子传输层、空穴阻挡层和电极层，选取NiOx溶解于超纯水中用来界面修饰层，所述NiOx溶解于超纯水用于大面积钙钛矿层抑制结晶。利用NiOx对其衬底进行修饰，抑制钙钛矿薄膜在衬底上结晶析出来提升器件的效率，并影响钙钛矿薄膜生长过程以改善薄膜顶界面光电性质均一性。