本发明涉及硅氧烷配体保护的V6纳米团簇及其合成方法和催化应用。本发明硅氧烷配体保护的V6纳米团簇是由(Ph6Si6O12)6‑大环配体保护的六核钒纳米团簇，具有圆柱状构型，分子式为{(NH2Me2)[V6O6(Ph6Si6O12)2Cl]·DMF}。该结构不仅原子精确，而且结构新颖，是为数不多的硅氧烷配体保护的钒纳米团簇之一。本发明所述硅氧烷配体保护的V6纳米团簇实现了喹唑啉酮类似物氧化合成反应在较为温和的条件下达到近100％的产物转化。本发明不仅扩展了硅氧烷保护的金属纳米团簇的类型，同时为催化亚胺反应也提供了重要的参考依据，进一步扩大了硅氧烷保护的钒纳米团簇的应用领域，具有实际的应用价值。