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公开(公告)号：CN103360346B
公开(公告)日：2015-02-11
申请号：CN201210100392.X
申请日：2012-04-06
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/10
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明提供一种高选择性银催化剂催化乙烯氧化制环氧乙烷的方法，其中高选择性银催化剂为新鲜的或停车后重新开车使用的高选择性银催化剂，或为装置中正在正常运转但选择性没有达到预期值的催化剂，通过在乙烯氧化反应气中控制存在一定的乙烷、使其浓度在0-2.0mol％或0.1-1.5mol％内先增后减而实现。使用本发明所述方法，可在不减少高选择性银催化剂的使用寿命和不需提高初期反应温度的条件下，快速提高高选择性银催化剂初期的选择性；本发明也可以降低高选择性银催化剂最高选择性出现时的反应温度，即乙烷的加入使得银催化剂的活性提高；另外，本发明还可以使高选择性银催化剂长期在高选择性状态下催化反应，提高高选择性银催化剂的平均选择性。
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公开(公告)号：CN103831105A
公开(公告)日：2014-06-04
申请号：CN201210471995.0
申请日：2012-11-20
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J23/68 , C07D301/10 , C07D303/04
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明涉及用于烯烃环氧化的催化剂及其应用。所述催化剂包括氧化铝载体，载体的表面积为0.5-2m2/g，吸水率为50-80%，孔体积为0.3-0.7ml/g，孔径分布为单峰或者双峰分布，孔径范围为10nm至10μm。所述催化剂总银含量为10-45wt%。催化剂还包括一种或多种碱金属和/或碱土金属或化合物的混合物、一种或多种ⅦB族金属元素或化合物的混合物以及一种或多种ⅥB族金属元素或化合物的混合物。本发明还提供了乙烯环氧化生产环氧乙烷的方法。本发明通过优化载体孔结构与催化剂负载银量和助剂种类及用量，提供的银催化剂性能更优，这种催化剂有更好的选择性以及催化剂的长期稳定性。
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公开(公告)号：CN103360346A
公开(公告)日：2013-10-23
申请号：CN201210100392.X
申请日：2012-04-06
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/10
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明提供一种高选择性银催化剂催化乙烯氧化制环氧乙烷的方法，其中高选择性银催化剂为新鲜的或停车后重新开车使用的高选择性银催化剂，或为装置中正在正常运转但选择性没有达到预期值的催化剂，通过在乙烯氧化反应气中控制存在一定的乙烷、使其浓度在0-2.0mol％或0.1-1.5mol％内先增后减而实现。使用本发明所述方法，可在不减少高选择性银催化剂的使用寿命和不需提高初期反应温度的条件下，快速提高高选择性银催化剂初期的选择性；本发明也可以降低高选择性银催化剂最高选择性出现时的反应温度，即乙烷的加入使得银催化剂的活性提高；另外，本发明还可以使高选择性银催化剂长期在高选择性状态下催化反应，提高高选择性银催化剂的平均选择性。
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公开(公告)号：CN103360345A
公开(公告)日：2013-10-23
申请号：CN201210100258.X
申请日：2012-04-06
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/10
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明提供一种高效银催化剂催化乙烯氧化制环氧乙烷的方法，其中高效银催化剂为新鲜的或停车后重新开车使用的高效银催化剂，通过在乙烯氧化反应气中控制加入一定量的乙烷，使其浓度为0.1-1.2mol％；当装置满负荷运行一段时间后，即当催化剂的满负荷反应温度每月升高值大于或等于2℃后，在0.1-1.2mol％内适当降低乙烷浓度。采用本发明的技术方案，能使得在高效银催化剂的选择性不降低的同时其催化活性大幅提高，进而能在一定程度上延长催化剂的使用周期，特别适用于乙烯氧化生产环氧乙烷的反应。
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公开(公告)号：CN115364832A
公开(公告)日：2022-11-22
申请号：CN202110548759.3
申请日：2021-05-19
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J21/04 , B01J23/68 , B01J35/10 , B01J37/00 , B01J37/02 , B01J37/08 , C07D301/10 , C07D303/04
摘要： 本发明属于催化剂领域，涉及一种α‑氧化铝载体及其制备方法、乙烯环氧化用银催化剂及乙烯氧化方法。该α‑氧化铝载体的制备方法包括以下步骤：S1.将三水氧化铝、假一水氧化铝、氟化物矿化剂、碱土金属化合物和硼酸混合，得到固体混合物；S2.向所述固体混合物中加入可燃尽润滑材料；S3.向步骤S2得到的混合物中加入有机酸的水溶液进行捏合、挤条成型，得到成型体；S4.将所述成型体进行干燥和焙烧，得到所述α‑氧化铝载体。本发明的α‑氧化铝载体制成的银催化剂用于乙烯氧化生产环氧乙烷的反应时，具有更高的活性和选择性。
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公开(公告)号：CN106311233B
公开(公告)日：2019-05-31
申请号：CN201510383161.8
申请日：2015-07-02
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J23/68 , C07D303/04 , C07D301/10 , C07C31/20 , C07C29/10
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明涉及一种提高乙烯氧化制环氧乙烷用高选择性银催化剂的初期选择性的方法，所述方法包括：在200℃至270℃的温度范围内使高选择性银催化剂与含丙烯和氧气的原料持续接触0.5小时至50小时，接触结束后使催化剂温度不高于250℃，并使所述高选择性银催化剂与含乙烯和氧的原料接触，其中所述高选择性银催化剂包括α‑氧化铝载体以及其上沉积的银活性成分以及铼助剂。本发明还涉及一种烯烃环氧化方法，以及一种生产1,2‑乙二醇的方法。
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公开(公告)号：CN105618046B
公开(公告)日：2018-10-16
申请号：CN201410610528.0
申请日：2014-11-03
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J23/68 , B01J27/055 , C07D303/04 , C07D301/10
摘要： 本发明涉及一种银催化剂的制备方法，包括如下步骤：a)配置浸渍液，浸渍液中包括银化合物、有机胺、含量为0‑50ppm的氯离子，以及铼助剂；b)用所述浸渍液浸渍载体，并沥滤；c)把沥滤后的样品放在含氯化合物的气氛中进行热处理，其中，所述含氯化合物的气氛中的氯含量为0.1‑10ppm，所述热处理温度为200‑400℃。本发明还涉及由该方法制备得到的银催化剂。本发明还涉及一种使用该银催化剂来生成环氧乙烷的方法。
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公开(公告)号：CN107413342A
公开(公告)日：2017-12-01
申请号：CN201610344387.1
申请日：2016-05-23
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J23/68 , C07D301/10
CPC分类号： Y02P20/52 , B01J23/688 , C07D301/10
摘要： 本发明涉及一种用于烯烃环氧化生产环氧化合物的银催化剂及其制备方法。该银催化剂中镓元素质量含量为10-5000ppm，银元素质量含量为10％-50％。其制备方法为：用含有机胺、含银化合物、含镓化合物助剂、碱金属化合物助剂、碱土金属化合物助剂、ⅦB族金属化合物助剂及ⅥB族金属化合物助剂溶液浸渍α-氧化铝载体，再经过沥滤、活化，即得到所述银催化剂。本发明还涉及该银催化剂在烯烃环氧化生产环氧化合物反应中的应用，特别是该银催化剂在应用于乙烯环氧化生产环氧乙烷的反应中表现了很好的选择性、活性及稳定性。
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公开(公告)号：CN105435855A
公开(公告)日：2016-03-30
申请号：CN201410394696.0
申请日：2014-08-12
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： B01J32/00 , B01J27/138 , C07D303/04 , C07D301/10
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 本发明公开了一种制备银催化剂用氧化铝载体的方法，包括如下步骤：步骤I，制备包含50目-500目的三水A12O3、不小于200目的假一水A12O3、氟化物矿化剂以及镍或含镍化合物的固体混合物；然后加入酸液与固体混合物捏合；步骤II，将步骤I中得到的物料经成型、干燥和焙烧，得到所述氧化铝载体。根据本发明提供的方法所获得的氧化铝载体，其比表面积大，且具有较高的强度；由该氧化铝载体制成的银催化剂，在乙烯氧化生产环氧乙烷的过程中显示出良好的活性和选择性。
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公开(公告)号：CN105330617A
公开(公告)日：2016-02-17
申请号：CN201410403308.0
申请日：2014-08-15
申请人： 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC分类号： C07D301/10 , C07D303/04
CPC分类号： Y02P20/142
摘要： 本发明提供一种生产环氧乙烷的方法，包括使进料混合气在银催化剂存在下反应生成包含环氧乙烷的反应产物；所述进料混合气中包含乙烯、氧气和混合氮氧化物，且所述混合氮氧化物包括一氧化氮、二氧化氮和一氧化二氮中的两种或以上；所述银催化剂中铼元素的含量在100ppm及以下。因此，本发明提供了一种使得不含铼或铼含量低的银催化剂也可用于工业生产环氧乙烷的新方法。
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