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公开(公告)号：CN102442977B
公开(公告)日：2014-11-05
申请号：CN201010511546.5
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D301/12 , C07D303/04
摘要： 本发明提供了一种烯烃环氧化的方法，该方法包括在烯烃环氧化反应条件下，使烯烃和过氧化氢以并流或者含二者的混合物的形式通过同定床反应器，所述固定床反应器包括壳体和填装在所述壳体内的催化剂床，其中，所述催化剂床包括多个催化剂床层，至少部分所述催化剂床层除催化剂外还含有碱性阴离子交换树脂；且沿着所述烯烃和过氧化氢在反应器内的流动方向，每个催化剂床层中碱性阴离子交换树脂的重量百分含量小于该催化剂床层之后的催化剂床层中碱性阴离子交换树脂的重量百分含量。采用本发明提供的所述方法合成环氧化烯烃，能够显著提高提高过氧化氢的转化率、环氧化烯烃的选择性和催化剂的使用寿命。
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公开(公告)号：CN103586069A
公开(公告)日：2014-02-19
申请号：CN201310384463.8
申请日：2010-10-11
IPC分类号： B01J29/89 , C07D301/12 , C07D303/04
摘要： 本发明提供了一种用于烯烃环氧化反应的催化剂的制备方法，包括制备含有钛硅分子筛、粘结剂源、碱土金属氧化物和水的混合物，将该混合物成型得到成型体，并将所述成型体干燥并焙烧；所述粘结剂源为选自由硅溶胶、具有至少两个可水解基团的硅烷、以及具有至少两个可水解基团的硅氧烷中的至少一种；所述混合物中，钛硅分子筛、以SiO2计的粘结剂源、碱土金属氧化物和水的重量比为（70-98）：（1.5-40）：（0.05-25）：（5-50）。本发明还提供了一种环氧化烯烃的方法。采用本发明的方法制备的催化剂在烯烃环氧化反应中显示出高的过氧化氢转化率和环氧化物选择性。
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公开(公告)号：CN102442975B
公开(公告)日：2014-01-15
申请号：CN201010511512.6
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D301/12 , C07D303/04
摘要： 本发明提供了一种烯烃环氧化的方法，该方法包括在烯烃环氧化反应条件下，使烯烃和过氧化氢在催化剂和碱性阴离子交换树脂的存在下进行环氧化反应。采用本发明提供的所述方法合成环氧化烯烃，能够显著提高过氧化氢的转化率、环氧化烯烃的选择性和催化剂的使用寿命。
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公开(公告)号：CN102442979A
公开(公告)日：2012-05-09
申请号：CN201010511514.5
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/12 , C07D301/32
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 一种环氧丙烷的制备方法，该方法包括：(1)在丙烯环氧化反应条件下，在固体催化剂的存在下，使含有甲醇、丙烯和过氧化氢的混合物料依次通过第一反应器和第二反应器；(2)在第一共沸精馏条件下，将步骤(1)中得到的环氧丙烷粗产品送入第一共沸精馏塔中；(3)在第二共沸精馏条件下，将从第一共沸精馏塔的塔顶采出的共沸物送入第二共沸精馏塔中，并使从第二共沸精馏塔塔顶采出的共沸物返回至第一共沸精馏塔中。根据本发明提供的所述丙烯环氧化的方法能够制备高纯度的环氧丙烷，并且过氧化氢的转化率和环氧丙烷的选择性都很高。
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公开(公告)号：CN102441429B
公开(公告)日：2013-11-27
申请号：CN201010511564.3
申请日：2010-10-11
IPC分类号： B01J29/89
摘要： 本发明提供了一种烯烃环氧化催化剂及其制备方法，该催化剂含有钛硅分子筛、粘结剂以及金属氧化物，所述粘结剂为无定形二氧化硅，所述金属氧化物为碱土金属氧化物。所述制备方法包括：制备含有钛硅分子筛、粘结剂源、碱土金属氧化物和水的混合物，将该混合物成型得到成型体，并将所述成型体干燥并焙烧；所述粘结剂源为选自由硅溶胶、具有至少两个可水解基团的硅烷、以及具有至少两个可水解基团的硅氧烷中的至少一种。本发明还提供了一种环氧化烯烃的方法，该方法包括在本发明的催化剂存在下，将烯烃与过氧化氢在溶剂中接触。根据本发明的烯烃环氧化催化剂在烯烃环氧化反应中显示出高的过氧化氢转化率和环氧化物选择性。
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公开(公告)号：CN102442980B
公开(公告)日：2014-08-13
申请号：CN201010511537.6
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/32 , C07D301/12
摘要： 环氧丙烷粗产品的精制方法和包括该方法的环氧丙烷的制备方法，该方法包括：将环氧丙烷粗产品送入第一共沸精馏塔中进行共沸精馏，所述第一共沸精馏条件使得环氧丙烷和部分甲醇以共沸物的形式从塔顶采出，剩余部分的甲醇从塔底采出，第一共沸精馏塔的塔底流出物中环氧丙烷的含量不高于5重量％；将从第一共沸精馏塔的塔顶采出的共沸物送入第二共沸精馏塔中进行共沸精馏，所述第二共沸精馏条件使得该混合物中的甲醇和部分环氧丙烷以共沸物的形式从塔顶采出，剩余部分的环氧丙烷从第二共沸精馏塔的塔底采出，第二共沸精馏塔的塔底流出物中甲醇的含量不高于5重量％；将从第二共沸精馏塔塔顶采出的共沸物返回第一共沸精馏塔中与环氧丙烷粗产品一起进行共沸精馏。本发明的方法能够显著提高环氧丙烷产品的纯度。
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公开(公告)号：CN102442975A
公开(公告)日：2012-05-09
申请号：CN201010511512.6
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D301/12 , C07D303/04
摘要： 本发明提供了一种烯烃环氧化的方法，该方法包括在烯烃环氧化反应条件下，使烯烃和过氧化氢在催化剂和碱性阴离子交换树脂的存在下进行环氧化反应。采用本发明提供的所述方法合成环氧化烯烃，能够显著提高过氧化氢的转化率、环氧化烯烃的选择性和催化剂的使用寿命。
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公开(公告)号：CN102442979B
公开(公告)日：2014-10-08
申请号：CN201010511514.5
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D303/04 , C07D301/12 , C07D301/32
CPC分类号： Y02P20/52
摘要： 一种环氧丙烷的制备方法，该方法包括：(1)在丙烯环氧化反应条件下，在固体催化剂的存在下，使含有甲醇、丙烯和过氧化氢的混合物料依次通过第一反应器和第二反应器；(2)在第一共沸精馏条件下，将步骤(1)中得到的环氧丙烷粗产品送入第一共沸精馏塔中；(3)在第二共沸精馏条件下，将从第一共沸精馏塔的塔顶采出的共沸物送入第二共沸精馏塔中，并使从第二共沸精馏塔塔顶采出的共沸物返回至第一共沸精馏塔中。根据本发明提供的所述丙烯环氧化的方法能够制备高纯度的环氧丙烷，并且过氧化氢的转化率和环氧丙烷的选择性都很高。
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公开(公告)号：CN102442978B
公开(公告)日：2014-01-15
申请号：CN201010511561.X
申请日：2010-10-11
IPC分类号： C07D301/12 , C07D303/04
摘要： 本发明提供了一种烯烃环氧化方法，包括以下步骤：(1)在烯烃环氧化反应的条件下，在第一固体催化剂的存在下，使含有烯烃、溶剂和过氧化氢的第一混合物料在固定床反应器中进行环氧化反应，反应的程度使过氧化氢的转化率达到50％以上；(2)在烯烃环氧化反应的条件下，将步骤(1)得到的反应混合物和第二固体催化剂引入到淤浆床反应器中进行环氧化反应，反应的程度使过氧化氢的总转化率达到95％以上。本发明提供的方法使用了固定床反应器和淤浆床反应器的组合，克服了只使用固定床反应器进行反应时存在的过氧化氢的转化率低的缺点，同时也克服了只使用淤浆床反应器进行反应时存在的环氧丙烷的选择性差的缺点。
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公开(公告)号：CN102441430B
公开(公告)日：2013-06-12
申请号：CN201010511572.8
申请日：2010-10-11
IPC分类号： B01J29/89 , B01J35/10 , C07D301/12 , C07D303/04
CPC分类号： B01J29/89 , B01J35/002 , B01J2229/32 , B01J2229/34 , B01J2229/42 , C07D301/12
摘要： 本发明提供了一种催化剂及其制备方法和环氧化烯烃的方法。所述催化剂含有粘结剂和钛硅分子筛，所述粘结剂为无定形二氧化硅，所述钛硅分子筛具有MFI结构，且钛硅分子筛的晶粒为空心结构，该空心结构的空腔部分的径向长度为5-300纳米，所述钛硅分子筛在25℃、P/P0＝0.10、吸附时间为1小时的条件下测得的苯吸附量为至少70毫克/克，该钛硅分子筛的低温氮吸附的吸附等温线和脱附等温线之间存在滞后环，以催化剂的总量为基准，粘结剂的含量为3-15重量％，钛硅分子筛的含量为85-97重量％；所述催化剂的根据GB3635-1983标准方法测定的抗破碎强度值不低于60N/cm。本发明的催化剂的强度高，在烯烃环氧化反应中显示出高的催化活性。
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