公开(公告)号：CN118271153A

公开(公告)日：2024-07-02

申请号：CN202211714003.2

申请日：2022-12-29

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 张丽桦 ,  南洋 ,  魏珍妮 ,  刘肖飞 ,  向永生 ,  杨红强 ,  李燕 ,  谢元 ,  黄鑫

IPC分类号： C07C29/04 ,  C07C31/20 ,  C07C29/80

摘要： 本发明提供了一种乙烯一步合成乙二醇的方法，包括以下步骤：S1，将气相原料乙烯和液相原料双氧水分别加入到装填有催化剂的气液固三相反应器中进行乙烯氧化水合反应；S2，将气液固三相反应器中逸出的气体进行分离，分离出的氧气和二氧化碳排空，分离出的乙烯经提浓后与步骤S1中气相原料混合，再次进入到气液固三相反应器中进行乙烯氧化水合反应；S3，将气液固三相反应器中产生的液相产物进行精馏除水，得到乙二醇粗产品。本发明实现了乙烯一步法制备乙二醇，简化了目前工业上乙二醇合成的工艺流程，降低了目前生产乙二醇的催化剂和分离能耗成本。同时，由于反应物料采用的是乙烯，避免了环氧乙烷工艺中，环氧乙烷的储存运输的危险性问题。

公开(公告)号：CN113813989A

公开(公告)日：2021-12-21

申请号：CN202010560049.8

申请日：2020-06-18

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 杨红强 ,  刘肖飞 ,  南洋 ,  何崇慧 ,  李燕 ,  全民强 ,  黄鑫 ,  魏珍妮 ,  牛承祥 ,  边虎

IPC分类号： B01J29/89 ,  C07C45/33 ,  C07C47/22

摘要： 本发明涉及一种丙烯醛的制备方法，采用浆态床反应器，反应原料经预热、汽化后进入反应器，以鼓泡形式通过悬浮有催化剂细粒的浆液层，与催化剂接触反应制备丙烯醛。所用催化剂包括Mo‑V‑Te‑Nb等多金属氧化物，该催化剂采用负载方法制备，载体为由纳米簇组装法合成的介孔‑微孔复合Ti‑Si分子筛。本发明的生产方法具有高丙烷转化率、丙烯醛选择性等特点。

公开(公告)号：CN114534750B

公开(公告)日：2024-03-01

申请号：CN202011326559.5

申请日：2020-11-24

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 刘肖飞 ,  杨红强 ,  翟月勤 ,  南洋 ,  牛承祥 ,  李燕 ,  黄鑫 ,  魏珍妮 ,  全民强 ,  何崇慧

IPC分类号： B01J27/057 ,  B01J37/08 ,  C07C51/215 ,  C07C57/05

摘要： 本发明为一种丙烷选择性氧化制丙烯酸催化剂的制备方法，具体涉及的是以Mo、V、Te、Nb为活性组分，选择固定摩尔比Mo:V:Te:Nb＝(8.20～10.15):(1.5～2.5):(1.50～2.35):(1.80～2.42)，通过在Mo‑V‑Te‑Nb活性组分中加入助剂NiSb2O6来制备丙烷氧化制丙烯酸催化剂的方法。本发明所述丙烷选择性氧化制丙烯酸催化剂具有选择性好、收率高、稳定性好等特点。

公开(公告)号：CN117398984A

公开(公告)日：2024-01-16

申请号：CN202210791265.2

申请日：2022-07-04

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 南洋 ,  向永生 ,  魏珍妮 ,  黄鑫 ,  刘肖飞 ,  张丽桦 ,  谢元 ,  马萍 ,  高海波 ,  王高峰

IPC分类号： B01J21/04 ,  B01J21/06 ,  B01J21/12 ,  B01J23/02 ,  B01J23/06 ,  B01J23/10 ,  B01J31/04 ,  B01J31/26 ,  B01J31/28 ,  B01J31/32 ,  B01J31/34 ,  B01J31/38 ,  B01J35/61 ,  B01J35/63 ,  B01J35/64 ,  B01J37/02 ,  B01J37/08 ,  C01F7/021

摘要： 本发明公开了一种α‑氧化铝载体的制备方法，包括以下步骤：a)将“片状”的α‑Al2O3晶种与水合氧化铝及含B的无机化合物以及助剂进行干混得干粉混合物，所述助剂为含Ca、Sr、Ba、Si、Zn、Zr和Y的中的一种或多种的无机化合物；b)向干粉混合物中加入粘结剂及助挤剂继续进行湿混，然后成型、干燥、焙烧，得到α‑氧化铝载体。通过该方法可以制备出同时具有“非片状”和“片状”微观形貌的α‑氧化铝载体。

公开(公告)号：CN116803495A

公开(公告)日：2023-09-26

申请号：CN202210257531.3

申请日：2022-03-16

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 南洋 ,  谢元 ,  魏珍妮 ,  黄鑫 ,  向永生 ,  李燕 ,  刘肖飞 ,  杨红强 ,  何崇慧 ,  景喜林

IPC分类号： B01J23/06 ,  B01J23/02 ,  B01J23/58 ,  B01J32/00 ,  B01J37/02 ,  B01J23/66 ,  C07D303/04 ,  C07D301/10

摘要： 本发明提供一种α‑氧化铝载体、α‑氧化铝基催化剂及其制备方法和应用，包括以下步骤：(1)将硅改性的纤维材料、水合氧化铝、第一助剂、含氟无机盐混合，得到混合物；其中各组分的质量组分为：1000份水合氧化铝，1‑3份第一助剂，15‑35份硅改性的纤维材料，10‑30份含氟无机盐，第一助剂包括元素周期表第IIA、IVA、VIIA、IIB、IIIB、IVB族中的至少一种元素的化合物；(2)将步骤(1)得到的混合物、粘结剂及助挤剂混合成型，经干燥、焙烧后，得到α‑氧化铝载体；其中混合物、粘结剂及助挤剂的质量组分为：1000份混合物、50‑200份粘结剂、5‑20份助挤剂，本发明提供的α‑氧化铝载体不仅具有高机械强度，而且还具有不易发生收缩、低曲折性的孔道。

公开(公告)号：CN116060123A

公开(公告)日：2023-05-05

申请号：CN202111296941.0

申请日：2021-11-03

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 魏珍妮 ,  黄鑫 ,  南洋 ,  谢元 ,  杨永佳 ,  刘肖飞 ,  杨红强 ,  陈明林 ,  李燕 ,  王玲玲

IPC分类号： B01J29/89 ,  C07C29/04 ,  C07C31/20

摘要： 本发明涉及一种乙烯氧化水合制乙二醇催化剂的制备方法，包括以下步骤：将钛硅分子筛原粉浸渍于草酸铌溶液中，加热搅拌，静置老化获得催化剂中间体；然后固液分离、洗涤、干燥、烘干、在惰性气氛下焙烧，冷却后得到铌改性的钛硅分子筛催化剂产品。本发明还涉及一种乙烯氧化水合制乙二醇催化剂以及一种乙烯氧化水合制乙二醇的方法。本发明方法制备的催化剂中，铌与钛硅分子筛结合力强，且经铌改性后的钛硅分子筛在乙烯氧化和水合过程中具有双功能的催化效果，既可以催化乙烯环氧化，又可以催化环氧乙烷水合，表现出较好的催化活性及选择性，两者耦合实现乙烯一步法制备乙二醇，简化目前工业上乙二醇合成的工艺流程。

公开(公告)号：CN114054090A

公开(公告)日：2022-02-18

申请号：CN202010797846.8

申请日：2020-08-10

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 黄鑫 ,  全民强 ,  南洋 ,  魏珍妮 ,  刘肖飞 ,  杨红强 ,  李燕 ,  谢元 ,  常晓昕

IPC分类号： B01J31/22 ,  B01J37/02 ,  B01J37/08 ,  B01J35/10 ,  C07D301/10 ,  C07D303/04

摘要： 本发明公开了一种乙烯环氧化制环氧乙烷银催化剂及其制备方法。该催化剂包含α‑氧化铝载体以及沉积在该载体上的银、助剂铼、碱金属和M‑salen配合物，通过浸渍方法制得。其中，银元素含量为催化剂总质量的1–30wt％，碱金属元素、铼元素和M‑salen配合物含量分别为催化剂总质量的5‑2500ppm、10‑2000ppm和5‑2000ppm，M‑salen配合物中金属M为Co，Mn，Ni或Gu。由于催化剂组成中加入了M‑salen配合物，使得其在乙烯氧化生产环氧乙烷的过程中显示出良好的活性。

公开(公告)号：CN113526975A

公开(公告)日：2021-10-22

申请号：CN202010299694.9

申请日：2020-04-16

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 南洋 ,  魏珍妮 ,  全民强 ,  杨红强 ,  李燕 ,  常晓昕 ,  罗贯纬 ,  刘肖飞 ,  黄鑫 ,  霍存宝

IPC分类号： C04B38/00 ,  C04B35/10 ,  C04B35/622 ,  B01J21/04 ,  B01J23/50 ,  B01J35/10 ,  B33Y70/10 ,  B33Y10/00

摘要： 本发明公开了一种具有梯度结构的氧化铝载体材料及其3D打印成型方法。以氢氧化铝、水、酸溶液、助挤剂和助成型材料为基础材料配制不同配方组成的两种浆料A和B，通过直写3D打印工艺分区打印成型，再在500～900℃烧结制得孔径在2～2000nm，比表面积在1～180m2/g，孔容在0.1～1.2ml/g范围内连续变化的氧化铝载体材料。其中浆料A和B的混合比例为1:19～19:1。本发明方法操作简单，成本低，克服了只以氧化铝为原料经高温烧结后材料结构改变范围有限的问题。

公开(公告)号：CN113546614B

公开(公告)日：2023-10-27

申请号：CN202010300082.7

申请日：2020-04-16

申请人： 中国石油天然气股份有限公司

发明人： 南洋 ,  黄鑫 ,  罗贯纬 ,  李燕 ,  全民强 ,  谢元 ,  杨红强 ,  刘肖飞 ,  魏珍妮 ,  景志刚

IPC分类号： B01J21/06 ,  B01J21/12 ,  B01J32/00 ,  B01J23/66 ,  B01J35/02 ,  B01J37/00 ,  C04B35/10 ,  C04B35/622 ,  B33Y70/10 ,  B33Y30/00 ,  B28B1/00

摘要： 本发明公开了一种具有梯度微观形貌结构的催化剂氧化铝载体材料及其制备方法，该制备方法包括：分别配置含氢氧化铝、水、酸溶液、助挤剂和片状形貌诱导助剂的浆料A和含氢氧化铝、水、酸溶液、助挤剂和方形形貌诱导助剂的浆料B；浆料A和B通过直写3D打印机分区打印成型，其中浆料A：浆料B＝1:19～19:1；每一层打印完一个区域再打另一个区域；500～1400℃后处理烧结。本发明方法操作简便，成本低，实现了梯度微观形貌结构可控的催化剂氧化铝载体制备。

公开(公告)号：CN115301228A

公开(公告)日：2022-11-08

申请号：CN202110500407.0

申请日：2021-05-08

申请人： 中国石油天然气股份有限公司 ,  中国科学院长春应用化学研究所

发明人： 程海洋 ,  杨红强 ,  赵凤玉 ,  何崇慧 ,  南洋 ,  黄鑫 ,  魏珍妮 ,  全民强 ,  刘肖飞

IPC分类号： B01J23/34 ,  B01J23/75 ,  B01J23/889 ,  C07C51/31 ,  C07C55/14

摘要： 本发明涉及一种环己烷氧化制备己二酸的方法、金属准晶合金催化剂的制备方法，所述催化剂通过以下方法制备：(1)按照催化剂分子式中的原子比配制金属原料混合物；(2)将原料混合物熔融制成合金；(3)将合金再次熔融，然后将熔融后的合金进行急冷，制得催化剂。本发明通过将钛、锆中的一种或两种与钴、锰中的一种或两种按照配比混合，采用合金熔炼、急冷甩带法制备金属准晶合金催化剂，有效解决了催化剂与产物难以分离、催化反应流程长、催化剂的活性和选择性低的问题。