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公开(公告)号：CN118807772A
公开(公告)日：2024-10-22
申请号：CN202410740701.2
申请日：2024-06-10
IPC分类号： B01J23/89 , B01J35/45 , B01J37/08 , B01J35/61 , B01J35/63 , B01J35/64 , B01J35/30 , C07C67/31 , C07C69/675
摘要： 本发明公开了一种用于合成草酸二甲酯加氢制取乙醇酸甲酯的添加络合剂的催化剂及其制备方法和应用，所述催化剂为铜银双金属催化剂，活性组分为铜物种和银物种，所述载体为二氧化硅，所述铜银双金属催化剂结构为：银物种以壳层的形式均匀地覆盖在铜物种表面，形成核壳结构，所述核壳结构以颗粒的形式落位于载体二氧化硅上，其中铜与氧化硅形成强相互作用。本发明通过蒸氨法合成催化剂前驱体，经还原后形成与氧化硅强相互作用的铜颗粒，再通过置换法合成铜银核壳结构，制备过程中，本发明通过加入不同络合剂，改变制备过程中的pH值和铜银质量比保证银壳层的紧凑均匀与致密性。本发明铜银双金属催化剂用于草酸二甲酯加氢制备乙醇酸甲酯反应时，具有低银负载量、高催化活性、高选择性以及高稳定性。
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公开(公告)号：CN118847144A
公开(公告)日：2024-10-29
申请号：CN202410740703.1
申请日：2024-06-10
IPC分类号： B01J23/89 , B01J37/16 , B01J37/06 , B01J37/08 , B01J35/45 , B01J35/61 , B01J35/64 , B01J35/63 , C07C67/31 , C07C69/675
摘要： 本发明公开一种草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯的催化剂及其制备方法及应用，催化剂为铜银双金属催化剂活性组分为铜物种和银物种，载体为二氧化硅，银物种以壳层的形式均匀地覆盖在铜物种表面，形成核壳结构，所述核壳结构以颗粒的形式落位于载体二氧化硅上，其中铜与氧化硅形成强相互作用。本发明通过蒸氨法合成催化剂前驱体，经还原后形成与氧化硅强相互作用的铜颗粒，再通过置换法合成铜银核壳结构，制备过程中，本发明通过改变还原条件、铜银质量比以及还原温度保证银壳层的紧凑均匀与致密性，本发明铜银双金属催化剂用于草酸二甲酯加氢制备乙醇酸甲酯反应时，具有低银负载量、高催化活性、高选择性以及高稳定性。
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公开(公告)号：CN118002137A
公开(公告)日：2024-05-10
申请号：CN202311838852.3
申请日：2023-12-28
摘要： 本发明公开一种用于二氧化碳加氢合成甲醇的氧化锆改性铜基催化剂及其制备方法和应用，通过添加ZrO2，优化催化剂中Cu0/(Cu0+Cu+)的比例，减小了Cu颗粒的粒径，提高了Cu的分散度，增加了Cu的暴露的活性表面积，提高了催化剂活性。制备过程中使用的试剂只有Cu盐、Zn盐、Al盐、Zr盐，Na2CO3，NaOH，去离子水，无任何其他有机试剂，原料绿色环保，制备方法简单可靠，制备过程容易操作，与含贵金属的催化剂相比，氧化锆改性铜基催化剂具有较高的经济价值与市场前景，适于工业化、规模化生产。
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公开(公告)号：CN118724689A
公开(公告)日：2024-10-01
申请号：CN202410752559.3
申请日：2024-06-12
申请人： 天津大学
摘要： 本发明提供了一种桥联催化甲醛氢甲酰化制备乙醇醛的方法，将多聚甲醛、铑前驱体、第二金属、双齿配体、溶剂加入到反应釜内，通入摩尔比为1：0.4‑2.5的CO与H2置换釜内气体，在90‑120℃，合成气压力为7‑10MPa反应0.5‑2h，制得乙醇醛。本发明在反应条件下原位生成双金属协同催化剂，双齿配体的单齿桥联作用能够形成配体桥联的双金属结构，将其用于甲醛氢甲酰化反应，能有效降低配体使用量，具有反应条件温和、显著提升乙醇醛的活性和选择性等优势。
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公开(公告)号：CN118106009A
公开(公告)日：2024-05-31
申请号：CN202410161628.3
申请日：2024-02-05
申请人： 天津大学
摘要： 本发明公开了一种碳氮掺杂的介孔氧化硅负载的铜基催化剂的制备方法及其在草酸酯加氢制乙二醇反应中的应用。该催化剂的主要化学成分为铜、碳、氮和氧化硅，其中铜占催化剂质量的5‑15wt.％，碳占催化剂质量的0.5‑5wt.％，氮占催化剂质量的0.5‑2wt.％，氧化硅占催化剂质量的78‑94wt.％。本发明中通过改变碳氮前驱体与介孔氧化硅的质量比，可以调节氮元素的含量，利用吡咯氮元素对铜物种的配位与锚定作用，降低铜颗粒尺寸以及增强铜物种的缺电子状态，从而增强反应物的吸附和活化能力，在低温、低压下实现草酸酯高效加氢制乙二醇。实验评价结果中发现，在较低的温度(170℃)和较低的反应压力下(0.5MPa)下，仍表现出优异的草酸酯加氢活性及乙二醇选择性，草酸酯转化率高达100％，乙二醇选择性达98.5％。
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公开(公告)号：CN118002136A
公开(公告)日：2024-05-10
申请号：CN202311829224.9
申请日：2023-12-28
申请人： 天津大学
IPC分类号： B01J23/80 , B01J23/00 , C07C29/154 , C07C31/04
摘要： 本发明公开一种CuZnZrOx固溶体催化剂及其制备方法和应用。所述CuZnZrOx固溶体催化剂为Cu、Zn、Zr三元金属固溶体催化剂，其中Cu以两个Cu单原子组成的双原子对结构存在，Zn原子和Zr原子的原子比为Zn/Zr＝(5‑20)：(80‑95)，Cu原子占Zn原子和Zr原子之和的原子百分比为1％≤Cu/(Zn+Zr)≤15％。本发明采用共沉淀的方法合成CuZnZrOx固溶体催化剂，通过原位还原构筑Cu双原子对结构，本发明CuZnZrOx固溶体催化剂用于二氧化碳加氢制甲醇反应中，利于提高二氧化碳转化率、甲醇收率和反应稳定性。
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公开(公告)号：CN117797812A
公开(公告)日：2024-04-02
申请号：CN202410097522.1
申请日：2024-01-24
申请人： 天津大学
IPC分类号： B01J23/46 , B01J35/30 , B01J37/04 , B01J37/34 , B01J37/00 , B01J37/08 , B01J37/16 , C07C45/50 , C07C47/19
摘要： 本发明公开一种铑钌双金属催化剂及其制备方法和应用，催化剂为RhxRuy/SiO2催化剂，其包括载体和活性组分，载体为二氧化硅，活性组分为RhRu双金属物种，基于RhxRuy/SiO2催化剂的总质量，Rh物种的负载量为0.7wt％，Ru与Rh的摩尔比为0.1≤y:x≤3，RhRu物种以RhRu双金属原子簇或者RhRu双金属原子簇团聚形成的RhRu纳米颗粒中的一种或多种形式存在；RhRu物种的平均粒径尺寸为1.1‑2.1nm，包括1.1nm且包括2.1nm。本发明采用油包水反相微乳液法一步制备RhxRuy/SiO2催化剂，通过调变Ru与Rh的摩尔比，可以控制RhRu物种的存在形式和平均粒径尺寸。本发明催化剂中Rh物种以粒径为1.5nm的Rh原子簇形式存在时，将其用于异相催化的甲醛氢甲酰化反应，具有反应活性高、乙醇醛选择性高、易于分离回收等优势。
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公开(公告)号：CN117181219A
公开(公告)日：2023-12-08
申请号：CN202311140322.1
申请日：2023-09-06
申请人： 天津大学
摘要： 本发明公开一种铑硅催化剂及其制备方法和应用，催化剂为Rh/SiO2催化剂，其包括载体和活性组分，载体为二氧化硅，活性组分为Rh物种，Rh物种为Rh原子簇或者Rh原子簇团聚形成的Rh纳米颗粒中的一种或多种形式存在；基于Rh/SiO2催化剂的总质量，Rh物种的负载量为0.2‑2.0wt％；Rh物种的平均粒径尺寸为0.7‑2.0nm。本发明采用油包水反相微乳液法一步制备Rh/SiO2催化剂，通过调变Rh的负载量，可以控制Rh物种平均粒径尺寸。本发明催化剂中Rh物种以粒径为1.0nm的Rh原子簇形式存在时，将其用于异相催化的甲醛氢甲酰化反应，具有反应活性高、乙醇醛选择性高、稳定性高、易于分离回收等优势。
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公开(公告)号：CN111573691B
公开(公告)日：2022-12-09
申请号：CN202010451212.7
申请日：2020-05-25
申请人： 天津大学
摘要： 本发明公开了一种花状丝光沸石，其为纳米棒状晶体聚集形成的花状簇形貌，所述纳米棒状晶体的直径为100‑300nm、长度1‑3μm。本发明还公开了所述花状丝光沸石的制备方法和其作为二甲醚羰基化反应催化剂的应用，本发明先将原料混合后形成的凝胶混合物在室温下陈化，然后将陈化后的母液再进行水热晶化，且凝胶混合物中添加晶种，这两个操作对丝光沸石分子筛的晶化过程具有明显影响。本发明成功制得纳米棒状晶体聚集形成的花状簇形貌的花状丝光沸石，且相对于不经陈化、不添加晶种、以及不添加生长改性剂制得的样品，用于二甲醚羰基化制乙酸甲酯反应时，本发明花状丝光沸石具有更优的催化活性。
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公开(公告)号：CN114751813A
公开(公告)日：2022-07-15
申请号：CN202210479308.3
申请日：2022-05-05
申请人： 天津大学
摘要： 本发明为一种甲醛氢甲酰化制备乙醇醛的方法。该方法包括以下步骤：将底物、铑源、金属助剂混合后，连同溶剂加入到高压釜中，得到反应液，然后通入合成气，在60～150℃下反应0.5～12h，冷却后得到乙醇醛；所述的底物为甲醛或多聚甲醛；所述合成气的组成为氢气和一氧化碳。本发明通过双金属催化剂中两种金属的协同作用，来实现较高的乙醇醛收率、较快的反应速率以及反应成本的降低；并且反应体系简单，反应活性提高显著，贵金属用量大大降低。
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