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公开(公告)号：CN105817219B
公开(公告)日：2018-10-16
申请号：CN201510002205.8
申请日：2015-01-04
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明提供了一种甲烷化催化剂及其应用，该催化剂采用熔融法制备得到；以重量计，所述催化剂含有：0‑20份助剂(M1)AOB，1‑50份活性组分(M2)COD，0‑30份载体改性剂(M3)EOF和100份载体；M1为Ⅷ族金属元素、稀土金属元素、ⅢB族金属元素、ⅡA族金属元素和ⅠA族金属元素中的一种或多种；M2为ⅥB族金属元素和/或ⅤB族金属元素；M3为ⅢA族金属元素和/或ⅣB族金属元素。本发明提供了一种制备本发明所述催化剂的方法，该方法包括：将催化剂前体与助熔盐混合，将得到的混合物进行熔融，所述催化剂前体含有载体前驱物、全部或部分活性组分前驱物、选择性地含有助剂前驱物和/或载体改性剂前驱物和/或部分活性组分前驱物。本发明的催化剂活性高，稳定性好。
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公开(公告)号：CN103523830B
公开(公告)日：2015-03-18
申请号：CN201310521606.5
申请日：2013-10-29
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明公开了一种高比表面积的纯单斜相二氧化锆的制备方法，依次包括以下步骤：(1)形成pH值小于5的含有锆离子的酸性溶液；(2)在80-300℃温度下加热上述溶液3-120小时，从而，使上述溶液形成含有结晶水的单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子，其间，保持上述酸性溶液中的锆浓度不变；(3)调节上述溶液的pH值至5-11，从而，沉积上述单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子；(4)对上述溶液进行过滤，洗涤所得到的滤饼，直至无杂质离子，随后，进行干燥；(5)对洗涤和干燥后的滤饼进行焙烧，脱除其中的结晶水，从而，得到高比表面积的纯单斜相二氧化锆。所制得的纯单斜相二氧化锆可用作各类催化剂的载体。
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公开(公告)号：CN103480358A
公开(公告)日：2014-01-01
申请号：CN201310472426.2
申请日：2013-10-11
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明公开了一种耐高温耐硫甲烷化催化剂及其制备方法，以重量计，所述催化剂包括：0-10份催化助剂(M1)AOB；40-65份第一活性组分CeO2；和25-60份第二活性组分ZrO2，其中，M1为Mg、Y、La、镧系元素和/或锕系元素。优选地，上述耐高温耐硫甲烷化催化剂由浸渍法、沉积沉淀法、共沉淀法或溶胶-凝胶法制备，所述催化剂与现有同类催化剂相比，高温催化性能及稳定性和耐硫性都得到显著改善，可用在甲烷化反应器系统第一个反应器的中部或底部。
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公开(公告)号：CN103801287B
公开(公告)日：2016-05-11
申请号：CN201210436863.4
申请日：2012-11-05
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
IPC分类号： B01J23/28 , B01J23/887 , C07C9/04 , C07C1/04
摘要： 本发明公开了一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法，所述催化剂包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M1)AOB；5-90份（重量）催化剂活性组分(M2)COD；5-90份（重量）载体改性剂(M3)EOF和100份（重量）多孔载体Al2O3，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti、Mg和/或Si，所述制备方法依次包括以下步骤：（1）经捏合、挤压、干燥和煅烧制备由(M3)EOF和Al2O3复合的多孔载体；（2）经浸渍法或沉积沉淀法将(M1)AOB和(M2)COD的前体复合溶液负载在上述多孔载体上；（3）在上述(M1)AOB和(M2)COD的前体分解温度下或之上煅烧干燥和浸渍或沉积后的多孔载体，得到上述负载型耐硫甲烷化催化剂。本发明方法制备的催化剂催化活性极其优异。
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公开(公告)号：CN103191720A
公开(公告)日：2013-07-10
申请号：CN201310148822.X
申请日：2013-04-26
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
IPC分类号： B01J23/28 , B01J23/882 , B01J23/883 , C07C9/04 , C07C1/04
摘要： 一种镁铝尖晶石负载的耐硫甲烷化催化剂，包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M1)AOB；5-90份（重量）催化剂活性组分(M2)COD；5-90份（重量）载体改性剂(M3)EOF和100份（重量）多孔载体-镁铝尖晶石，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti和/或Si。
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公开(公告)号：CN105879854A
公开(公告)日：2016-08-24
申请号：CN201510038163.3
申请日：2015-01-26
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明提供了一种耐硫甲烷化催化剂及其应用，所述催化剂采用水热法合成得到，其中，以100重量份催化剂为基准，所述催化剂含有15-50重量份活性组分(M1)AOB，2-20重量份载体改性剂(M2)COD，40-80重量份载体，其中，M1为ⅥB族金属元素和/或ⅤB族金属元素，M2为稀土金属元素和/或ⅢB族金属元素。本发明提供了一种制备本发明所述的耐硫甲烷化催化剂的方法，该方法包括：在含水溶剂存在下，将载体前驱物、活性组分前驱物、载体改性剂前驱物与沉淀缓释剂混合，在密闭条件下，将所得混合溶液进行水热处理。本发明的催化剂，制备工艺简单，重复性好，且在低温、高水蒸气气氛下具有高甲烷化活性与高甲烷选择性。
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公开(公告)号：CN103523830A
公开(公告)日：2014-01-22
申请号：CN201310521606.5
申请日：2013-10-29
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明公开了一种高比表面积的纯单斜相二氧化锆的制备方法，依次包括以下步骤：（1）形成pH值小于5的含有锆离子的酸性溶液；（2）在80-300℃温度下加热上述溶液3-120小时，从而，使上述溶液形成含有结晶水的单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子，其间，保持上述酸性溶液中的锆浓度不变；（3）调节上述溶液的pH值至5-11，从而，沉积上述单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子；（4）对上述溶液进行过滤，洗涤所得到的滤饼，直至无杂质离子，随后，进行干燥；（5）对洗涤和干燥后的滤饼进行焙烧，脱除其中的结晶水，从而，得到高比表面积的纯单斜相二氧化锆。所制得的纯单斜相二氧化锆可用作各类催化剂的载体。
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公开(公告)号：CN103433026A
公开(公告)日：2013-12-11
申请号：CN201310375844.X
申请日：2013-08-26
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
CPC分类号： Y02P20/146
摘要： 本发明公开了一种ZrO2负载的高稳定性耐硫甲烷化催化剂，包括：5-25份（重量）MoO3;3-35份（重量）Y2O3;40-92份（重量）ZrO2。所述催化剂在高硫化氢气氛中具有高甲烷化反应催化活性、低逆水汽变换反应活性和高催化活性稳定性的特点，使得其特别适合用作多级或多段甲烷化反应中最后1-2级或最后1-2段甲烷化反应的催化剂。
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公开(公告)号：CN103146447A
公开(公告)日：2013-06-12
申请号：CN201310088805.1
申请日：2013-03-20
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明公开了一种合成气制备富含CH4气体的系统及使用该系统生产富含CH4气体的方法，所述系统包括：甲烷化反应器单元，合成气在其中进行直接甲烷化反应；二氧化碳和硫化物气体脱除单元，粗合成天然气中的CO2和硫化物气体在其中被脱除，使得硫化物气体浓度小于5ppm；补充甲烷化反应器单元，粗合成天然气在其中进行补充直接甲烷化反应，将粗合成天然气中的CO2、CO、H2转化为CH4和H2O，从而形成合成天然气；和脱水单元，合成天然气在其中被脱除H2O，形成精制合成天然气，其中，补充甲烷化反应器中的催化剂为耐硫直接甲烷化催化剂，其在硫化物气体浓度小于5ppm的气氛下工作。
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公开(公告)号：CN105879854B
公开(公告)日：2019-03-22
申请号：CN201510038163.3
申请日：2015-01-26
申请人： 神华集团有限责任公司 , 北京低碳清洁能源研究所
摘要： 本发明提供了一种耐硫甲烷化催化剂及其应用，所述催化剂采用水热法合成得到，其中，以100重量份催化剂为基准，所述催化剂含有15‑50重量份活性组分(M1)AOB，2‑20重量份载体改性剂(M2)COD，40‑80重量份载体，其中，M1为ⅥB族金属元素和/或ⅤB族金属元素，M2为稀土金属元素和/或ⅢB族金属元素。本发明提供了一种制备本发明所述的耐硫甲烷化催化剂的方法，该方法包括：在含水溶剂存在下，将载体前驱物、活性组分前驱物、载体改性剂前驱物与沉淀缓释剂混合，在密闭条件下，将所得混合溶液进行水热处理。本发明的催化剂，制备工艺简单，重复性好，且在低温、高水蒸气气氛下具有高甲烷化活性与高甲烷选择性。
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