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    VERFAHREN ZUR ALKOXYCARBONYLIERUNG VON ALKOHOLEN
    44.
    发明公开
    VERFAHREN ZUR ALKOXYCARBONYLIERUNG VON ALKOHOLEN 审中-公开
    醇的烷氧基羰基化方法

    公开(公告)号：EP3272728A1

    公开(公告)日：2018-01-24

    申请号：EP16180052.9

    申请日：2016-07-19

    申请人： Evonik Degussa GmbH

    发明人： DONG, Kaiwu ,  JACKSTELL, Ralf ,  NEUMANN, Helfried ,  BELLER, Matthias ,  FRIDAG, Dirk ,  HESS, Dieter ,  DYBALLA, Katrin Marie ,  GEILEN, Frank ,  FRANKE, Robert

    IPC分类号： C07C67/36 ,  C07C69/24 ,  C07C69/612

    CPC分类号： C07F9/5045 ,  C07C67/36 ,  C07C67/38 ,  C07D471/00 ,  C07F15/0066 ,  C07C69/24 ,  C07C69/612

    摘要： Die Erfindung betrifft ein Verfahren umfassend die Verfahrensschritte:
    a) Vorlegen eines ersten Alkohols, wobei der erste Alkohol 2 bis 30 Kohlenstoffatome aufweist;
    b) Zugabe eines Phosphinliganden und einer Verbindung, welche Pd umfasst, oder Zugabe eines Komplexes umfassend Pd und einen Phosphinliganden;
    c) Zugabe eines zweiten Alkohols;
    d) Zuführen von CO;
    e) Erwärmen des Reaktionsgemisches, wobei der erste Alkohol mit CO und dem zweiten Alkohol zu einem Ester umgesetzt wird;
    wobei der Phosphinligand eine Verbindung gemäß Formel ( I ) ist

    wobei
    m und n unabhängig voneinander jeweils 0 oder 1 sind;
    R 1 , R 2 , R 3 , R 4 jeweils unabhängig voneinander ausgewählt sind aus -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl, -(C 6 -C 20 )-Aryl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl;
    mindestens einer der Reste R 1 , R 2 , R 3 , R 4 für einen -(C 3 -C 20 )-Heteroarylrest steht;
    und
    R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , falls diese für -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl, (C 6 -C 20 )-Aryl, oder -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl stehen,
    jeweils unabhängig voneinander mit einem oder mehreren Substituenten ausgewählt aus -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl, -O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -O-(C 1 -C 12 )-Alkyl-(C 6 -C 20 )-Aryl, -O-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -S-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -S-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -COO-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -COO-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -CONH-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -CONH-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, - CO-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -CO-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -N-[(C 1 -C 12 )-Alkyl] 2 , -(C 6 -C 20 )-Aryl, -(C 6 -C 20 )-Aryl-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 6 -C 20 )-Aryl-O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl-O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -COOH, -OH, -SO 3 H, -NH 2 , Halogen substituiert sein können.

    摘要翻译： 本发明涉及包括以下步骤的方法：a）提供第一醇，其中第一醇具有2至30个碳原子; b）加入膦配体和包含Pd的化合物或加入包含Pd和膦配体的配合物; c）加入第二种醇; d）供应一氧化碳; e）加热反应混合物，其中第一醇与CO和第二醇反应形成酯; 其中所述膦配体是根据式（I）的化合物，其中m和n各自独立地为0或1; （C1-C12）烷基， - - R1，R2，R3，R4各自独立地选自（C3-C12）环烷基， - （C3-C12）杂环烷基， - （C6-C20） - 芳基， - （C3-C20） - 杂芳基; R 1，R 2，R 3，R 4中的至少一个是 - （C 3 -C 20） - 杂芳基; 和R1，R2，R3，R4，如果是 - （C1-C12）烷基， - （C3-C12）环烷基， - （C3-C12）杂环烷基，（C6-C20）芳基，或 - （ C3-C20） - 杂芳基各自独立地被选自以下的一个或多个取代基选自 - （C1-C12）烷基， - （C3-C12）环烷基， - （C3-C12）杂环烷基，-O-（C1 1 -C 12）烷基，-O-（C1-C12）烷基（C6-C20） - 芳基，-O-（C3-C12）环烷基，-S-（C1-C12） - 烷基，-S- （C3-C12） - 环烷基，COO（C1-C12） - 烷基，-COO-（C3-C12）环烷基，-CONH-（C1-C12）烷基， - CONH - （C3-C12） - 环烷基， - CO-（C1-C12）烷基，-CO-（C3-C12）环烷基，-N - [（C1-C12）烷基] 2， - （C6-C20） - 芳基， - （C6 -C20） - 芳基 - （C1-C12）烷基， - （C6-C20） - 芳基-O-（C1-C12）烷基， - （C3-C20） - 杂芳基， - （C3-C20） - 杂芳基 - （C1-C12）烷基， - （C3-C20）杂芳基-O-（C1-C12）烷基，-COOH，-OH，-SO 3 H，-NH 2，卤素可以被取代。

    FERROCENBASIERTE VERBINDUNGEN UND DARAUF BASIERENDE PALLADIUM-KATALYSATOREN FÜR DIE ALKOXYCARBONYLIERUNG ETHYLENISCH UNGESÄTTIGTER VERBINDUNGEN
    48.
    发明公开
    FERROCENBASIERTE VERBINDUNGEN UND DARAUF BASIERENDE PALLADIUM-KATALYSATOREN FÜR DIE ALKOXYCARBONYLIERUNG ETHYLENISCH UNGESÄTTIGTER VERBINDUNGEN 有权
    FERROCENBASIERTE化合物和基于事实的钯催化剂的烯属不饱和化合物的FOR烷氧基羰基

    公开(公告)号：EP3121186A2

    公开(公告)日：2017-01-25

    申请号：EP16180047.9

    申请日：2016-07-19

    申请人： Evonik Degussa GmbH

    发明人： DONG, Kaiwu ,  NEUMANN, Helfried ,  JACKSTELL, Ralf ,  BELLER, Matthias ,  FRANKE, Robert ,  HESS, Dieter ,  DYBALLA, Katrin Marie ,  FRIDAG, Dirk ,  GEILEN, Frank

    IPC分类号： C07F15/00 ,  C07F9/58 ,  C07F9/6506

    CPC分类号： C07C67/38 ,  B01J31/2295 ,  B01J31/24 ,  B01J31/2404 ,  B01J31/2409 ,  B01J2231/321 ,  B01J2231/49 ,  B01J2531/0208 ,  B01J2531/824 ,  B01J2531/842 ,  C07F9/572 ,  C07F9/58 ,  C07F9/6506 ,  C07F9/65515 ,  C07F9/655345 ,  C07F15/006 ,  C07F17/02 ,  C07C69/24

    摘要： Die Erfindung betrifft eine Verbindung gemäß Formel ( I )

    wobei
    R 1 , R 2 , R 3 , R 4 jeweils unabhängig voneinander ausgewählt sind aus -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl, -(C 6 -C 20 )-Aryl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl; mindestens einer der Reste R 1 , R 2 , R 3 , R 4 für einen -(C 6 -C 20 )-Heteroarylrest mit mindestens sechs Ringatomen steht; und
    R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , falls diese für -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl,-(C 6 -C 20 )-Aryl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl oder -(C 6 -C 20 )-Heteroaryl stehen, jeweils unabhängig voneinander mit einem oder mehreren Substituenten ausgewählt aus -(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -(C 3 -C 12 )-Heterocycloalkyl, -O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -O-(C 1 -C 12 )-Alkyl-(C 6 -C 20 )-Aryl, -O-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -S-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -S-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -COO-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -COO-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -CONH-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -CONH-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl,-CO-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -CO-(C 3 -C 12 )-Cycloalkyl, -N-[(C 1 -C 12 )-Alkyl] 2 , -(C 6 -C 20 )-Aryl, -(C 6 -C 20 )-Aryl-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 6 -C 20 )-Aryl-O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -(C 3 -C 20 )-Heteroaryl-O-(C 1 -C 12 )-Alkyl, -COOH, -OH, -SO 3 H, -NH 2 , Halogen substituiert sein können.
    Die Erfindung betrifft des Weiteren Vorstufen zur Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindung, Pd-Komplexe umfassend die erfindungsgemäße Verbindung sowie deren Verwendung bei der Alkoxycarbonylierung.

    摘要翻译： 本发明涉及的化合物根据式（I）其中R 1，R 2，R 3，R 4各自独立地选自 - （C 1 -C 12）烷基， - （C 3 -C 12）环烷基， - （C 3 -C 12）杂环烷基， - （C 6 -C 20） - 芳基， - （C 3 -C 20） - 杂芳基; 基团中的至少一个R 1，R 2，R 3，R 4是一个为 - （C 6 -C 20） - 杂芳基基团具有至少6个环原子; 和R 1，R 2，R 3，R 4，如果是 - （C 1 -C 12）烷基， - （C 3 -C 12）环烷基， - （C 3 -C 12）杂环烷基， - （C 6 -C 20） - 芳基， - （C 3 -C 20） - 杂芳基或 - （C 6 -C 20） - 杂芳基各自独立地被选自以下的一个或多个取代基选自 - （C 1 -C 12 ）烷基， - （C 3 -C 12）环烷基， - （C 3 -C 12）杂环烷基，-O-（C 1 -C 12）烷基，-O-（C 1 -C 12） - 烷基（C 6 -C 20） - 芳基，-O-（C 3 -C 12）环烷基，-S-（C 1 -C 12）烷基，-S-（C 3 -C 12）环烷基 ，-COO-（C 1 -C 12） - 烷基，-COO-（C 3 -C 12）环烷基，-CONH-（C 1 -C 12）烷基， - CONH-（C 3 -C 12） 环烷基，-CO-（C 1 -C 12） - 烷基，CO-（C 3 -C 12）环烷基，-N - [（C 1 -C 12）烷基] 2， - （C 6 - -C 20）芳基， - （C 6 -C 20） - 芳基 - （C 1 -C 12）烷基， - （C 6 -C 20）芳基-O-（C 1 -C 12）烷基， （3 -C 20 C）杂芳基 - （C 1 -C 12）烷基， - - - （C 3 -C 20） - 杂芳基，（C 3 -C 20）（杂芳基-O-的C 1个-C 12）烷基，-COOH，-OH，-SO 3 H，-NH 2，卤素可以被取代。 本发明还涉及中间体用于制备本发明的化合物的，钯配合包含本发明的化合物和它们在烷氧基羰基的使用。