本发明公开一种石墨烯碳纳米管复合膜及其制备方法、以及应用该石墨烯碳纳米管复合膜的薄膜晶体管阵列，其中，制备方法包括以下步骤：采用原子层沉积法在基底表面沉积金属催化层；采用原子层沉积法在所述金属催化层的表面沉积碳纳米管纳米膜，且所述金属催化层部分显露于所述碳纳米管纳米膜的表面；采用原子层沉积法在所述碳纳米管纳米膜的表面沉积石墨烯纳米膜，并采用催化层去除剂去除所述金属催化层，清洗，得到石墨烯碳纳米管复合膜。本发明的技术方案能够使得石墨烯碳纳米管复合膜具有好的导电性能，可以替代传统氧化铟锡材料并广泛应用于薄膜晶体管。