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公开(公告)号：CN116603564A
公开(公告)日：2023-08-18
申请号：CN202310392515.X
申请日：2023-04-13
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J29/16 , C10G45/08 , B01J29/08 , B01J35/00 , B01J35/02 , B01J27/051 , B01J37/00 , B01J37/08
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种核壳状分子筛@过渡金属掺杂—二硫化钼/碳复合催化剂及其制备方法和应用，包括：S1：分散核相材料于水，调节pH使呈负电荷，加入带正电荷的高分子，离心洗涤；S2：分散配置的材料于水，加入钼酸盐溶液，离心洗涤；S3：重复S1与S2静电吸附过程至少一次，并使最外层为钼层；S4：分散前驱体于水并搅拌、干燥；S5：惰性气氛下焙烧产物；核相材料未掺杂过渡金属时，S4分散前驱体后加入过渡金属盐助剂和三聚硫氰酸。与现有技术相比，本发明解决现有技术中钼基/碳载体加氢脱硫催化剂与酸性载体之间缺乏一种简单适宜结合途径的问题，实现金属活性中心在壳相、酸活性中心在核相的区域分布。
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公开(公告)号：CN115845880B
公开(公告)日：2024-06-14
申请号：CN202211569306.X
申请日：2022-12-08
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J27/051 , C10G45/08 , B01J27/047 , B01J35/61 , B01J35/40
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种水溶性高分子模板原位构筑过渡金属硫化物/碳复合材料及其制备方法和应用，包括如下步骤：将过渡金属盐与水溶性高分子模板于水中混合，搅拌得到高分子金属配合物的溶液；将三聚硫氰酸分散于水中，并将三聚硫氰酸水溶液加入至高分子金属配合物的溶液中，搅拌均匀形成分散液；静置分散液，随后将其过滤、洗涤并干燥得到过渡金属含硫高分子的交联结构；研磨过渡金属含硫高分子的交联结构，随后将研磨得到的粉末在惰性气氛保护下热解，得到过渡金属硫化物/碳复合材料。与现有技术相比，本发明解决现有技术中过渡金属分散性差、活性位暴露不充分的问题。
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公开(公告)号：CN115999635A
公开(公告)日：2023-04-25
申请号：CN202211656522.8
申请日：2022-12-22
申请人： 复旦大学
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种具有核壳结构的纳米镍基分子筛复合材料及其制备方法与应用，所述的复合材料为核壳结构，核相为USY沸石，壳相为负载镍纳米粒子的Al‑MFI分子筛雏晶，按照重量百分比计，USY沸石为50～80％，负载镍纳米粒子的Al‑MFI分子筛雏晶为20～50％。与现有技术相比，本发明解决现有技术中的加氢脱硫催化剂在催化转化尺寸较大的有机硫分子时，存在显著的空间位阻，加氢脱硫效率低的问题，本复合材料应用于加氢脱硫中实现了高催化活性，大处理量的优点。
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公开(公告)号：CN115739166B
公开(公告)日：2024-06-21
申请号：CN202211640110.5
申请日：2022-12-20
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J29/08 , B01J27/051 , C10G45/12
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种级配结构USY@水滑石‑二硫化钼催化剂及其原位制备方法和应用，包括如下步骤：S1：将USY沸石超声分散于蒸馏水中，随后向其中依次加入二价金属硝酸盐、硝酸铵和钼源，调节pH；S2：将得到的反应混合物转移至带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中进行晶化，洗涤并干燥晶化产物，得到催化剂前驱体，记为P1；S3：将得到的P1超声分散于蒸馏水中，随后向其中加入硫化剂，搅拌均匀后转移至带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中进行水热硫化，洗涤并干燥反应产物，得到催化剂。与现有技术相比，本发明解决现有技术中USY@LDH核壳结构活性成分单一，缺乏加氢脱硫活性位，不适于油品的加氢处理的问题。
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公开(公告)号：CN115970739A
公开(公告)日：2023-04-18
申请号：CN202211641395.4
申请日：2022-12-20
申请人： 复旦大学
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种核壳状级配结构USY@二硫化钼/水滑石催化剂及其制备方法和应用，所述的催化剂具有多个种类的活性中心且呈核壳状梯度分布，所述的活性中心包括加氢活性中心、脱硫活性活性中心和催化裂解活性中心。与现有技术相比，本发明解决现有技术中催化剂活性点位少，催化效果差的问题，实现了金属和酸活性中心核壳状的梯度分布，表现出优异的加氢脱硫和加氢裂化性能，具有广泛的应用范围。
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公开(公告)号：CN115770591B
公开(公告)日：2024-07-26
申请号：CN202211345223.2
申请日：2022-10-31
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J27/051 , C10G45/06 , C10G45/04 , C07C1/32 , C07C13/28
摘要： 本发明涉及一种过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料的制备方法及其应用，所述催化剂制备方法为基于一种由三聚氰胺和三聚硫氰酸反应形成的超分子网格晶体，将含钼金属盐和过渡金属盐依次加至超分子网格的分散液中，在惰性气体焙烧后得到一种过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料。本发明制得的过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料具有高度分散的活性相、较高的比表面积及发达的孔结构，在含硫化合物的加氢脱硫反应中表现出优异的加氢脱硫性能。通过改变过渡金属种类和用量，能够对直接脱硫和加氢脱硫两种反应路径的选择性实现有效调控。
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公开(公告)号：CN115845880A
公开(公告)日：2023-03-28
申请号：CN202211569306.X
申请日：2022-12-08
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J27/051 , C10G45/08 , B01J27/047 , B01J35/10
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种水溶性高分子模板原位构筑过渡金属硫化物/碳复合材料及其制备方法和应用，包括如下步骤：将过渡金属盐与水溶性高分子模板于水中混合，搅拌得到高分子金属配合物的溶液；将三聚硫氰酸分散于水中，并将三聚硫氰酸水溶液加入至高分子金属配合物的溶液中，搅拌均匀形成分散液；静置分散液，随后将其过滤、洗涤并干燥得到过渡金属含硫高分子的交联结构；研磨过渡金属含硫高分子的交联结构，随后将研磨得到的粉末在惰性气氛保护下热解，得到过渡金属硫化物/碳复合材料。与现有技术相比，本发明解决现有技术中过渡金属分散性差、活性位暴露不充分的问题。
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公开(公告)号：CN116603563A
公开(公告)日：2023-08-18
申请号：CN202310411582.1
申请日：2023-04-18
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J29/14 , C10G45/06 , B01J29/46 , B01J29/76 , B01J37/03 , B01J37/02 , B01J35/10 , B01J37/08 , B01J37/18
摘要： 本发明涉及一种镍基催化剂，具体涉及一种双壳层核壳状级配孔镍基催化剂及其制备方法与应用，该催化剂由核相以及依次包覆于核相外侧的第一壳层与第二壳层构成；所述的核相为分子筛，所述的第一壳层为介孔氧化硅，核相与第一壳层形成梯级孔结构；所述的第二壳层为镍或镍的氧化物，镍的含量为催化剂总质量的1～20wt％。与现有技术相比，本发明解决现有技术中的催化剂中无法同时实现级配孔孔道结构和多活性中心的协同作用，实现了梯级孔结构的构建与活性位的有效串联，其制备方法简便成本低，在加氢脱硫反应中表现出优异的催化性能。
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公开(公告)号：CN115770591A
公开(公告)日：2023-03-10
申请号：CN202211345223.2
申请日：2022-10-31
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J27/051 , C10G45/06 , C10G45/04 , C07C1/32 , C07C13/28
摘要： 本发明涉及一种过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料的制备方法及其应用，所述催化剂制备方法为基于一种由三聚氰胺和三聚硫氰酸反应形成的超分子网格晶体，将含钼金属盐和过渡金属盐依次加至超分子网格的分散液中，在惰性气体焙烧后得到一种过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料。本发明制得的过渡金属掺杂二硫化钼/碳复合材料具有高度分散的活性相、较高的比表面积及发达的孔结构，在含硫化合物的加氢脱硫反应中表现出优异的加氢脱硫性能。通过改变过渡金属种类和用量，能够对直接脱硫和加氢脱硫两种反应路径的选择性实现有效调控。
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公开(公告)号：CN115739166A
公开(公告)日：2023-03-07
申请号：CN202211640110.5
申请日：2022-12-20
申请人： 复旦大学
IPC分类号： B01J29/08 , B01J27/051 , C10G45/12
摘要： 本发明涉及一种加氢脱硫催化剂，具体涉及一种级配结构USY@水滑石‑二硫化钼催化剂及其原位制备方法和应用，包括如下步骤：S1：将USY沸石超声分散于蒸馏水中，随后向其中依次加入二价金属硝酸盐、硝酸铵和钼源，调节pH；S2：将得到的反应混合物转移至带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中进行晶化，洗涤并干燥晶化产物，得到催化剂前驱体，记为P1；S3：将得到的P1超声分散于蒸馏水中，随后向其中加入硫化剂，搅拌均匀后转移至带有聚四氟乙烯内衬的反应釜中进行水热硫化，洗涤并干燥反应产物，得到催化剂。与现有技术相比，本发明解决现有技术中USY@LDH核壳结构活性成分单一，缺乏加氢脱硫活性位，不适于油品的加氢处理的问题。
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