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公开(公告)号：CN114522739B
公开(公告)日：2023-10-20
申请号：CN202111374421.7
申请日：2021-11-19
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： B01J31/24 , B01J35/10 , C07C67/293 , C07C69/14
摘要： 本发明涉及一种由醋酸乙烯酯制备1，3‑丙二醇的方法。本发明包括以下步骤：1)原料醋酸乙烯酯与合成气在氢甲酰化多相催化剂上反应生成3‑乙酰氧基丙醛；2)3‑乙酰氧基丙醛继续反应，在加氢催化剂上发生加氢反应生成目标产物1，3‑丙二醇。步骤1)中的氢甲酰化固体多相催化剂由金属组分和有机配体聚合物组成，步骤2)中的加氢催化剂，其主要组分为金属活性组分、金属助剂La、选择性改进剂及经过氨处理的载体材料。本发明方法反应工艺简单易行，适用于大规模工业化生产，反应活性和选择性优异，反应稳定性良好，降低了催化剂同反应物和产物的分离成本。本发明方法通过醋酸乙烯酯制备高值化学品1，3‑丙二醇，工业应用前景广阔。
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公开(公告)号：CN114522735B
公开(公告)日：2023-10-20
申请号：CN202111374142.0
申请日：2021-11-19
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： B01J31/24 , B01J35/10 , C07C67/293 , C07C69/14
摘要： 本发明涉及一种用于乙烯基酯类化合物氢甲酰化反应的固体催化剂及其制备方法。更具体地，该固体催化剂由金属活性组分、金属助剂和有机配体聚合物组成，其中金属活性组分是金属Rh、Ru、Ir或Co中的一种；金属助剂是金属In、Mo、Cu或Fe中的一种。本发明催化剂在乙烯基酯类化合物氢甲酰化反应中，由于膦氮配体具有强π‑电子接受能力和螯合能力，可以提高乙烯酯类化合物氢甲酰化反应的活性和直链醛选择性；金属组分与聚合物载体中P、N原子之间发生配位作用而稳定的存在于载体上，从而使本发明的固体催化剂在乙烯酯类化合物氢甲酰化反应中表现出优异的催化反应性能和稳定性，并且催化剂容易与反应物和产物分离，具有工业应用前景。
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公开(公告)号：CN114522738B
公开(公告)日：2023-10-03
申请号：CN202111374291.7
申请日：2021-11-19
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： B01J31/24 , B01J35/10 , C07C67/293 , C07C69/14
摘要： 本发明涉及一种由3‑乙酰氧基丙醛一步加氢制备1,3‑丙二醇的方法，所述反应以3‑乙酰氧基丙醛为原料，在催化剂的作用下，一步反应合成1,3‑丙二醇。所述方法采用高分散Cu基催化剂，催化剂制备采用氨诱导的沉积沉淀法，催化剂由主要活性组分、金属助剂以及载体材料组成。其中，主要活性组分为Cu，金属助剂选自Zr、Ba或La金属元素中的一种或几种，载体材料选自硅藻土、白炭黑、MCM‑41、SiO2微球、SiO2纳米颗粒或SBA‑15中的一种或几种。利用本发明方法可以使3‑乙酰氧基丙醛一步反应制备高值化学品1,3‑丙二醇，反应活性和选择性优异，反应工艺简单易行，适用于实际工业化生产。
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公开(公告)号：CN114797975B
公开(公告)日：2023-08-01
申请号：CN202210435232.4
申请日：2022-04-24
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
摘要： 本发明公开了一种采用蛋壳型催化剂进行丙烯氢甲酰化反应的方法，所述蛋壳型催化剂以金属Rh、Co、Ir、Ru、Pt、Pd和Fe中的一种、两种或两种以上作为活性组分，以具有载体和配体双重功能的膦配体聚合物小球作为载体。此类蛋壳型催化剂适用于丙烯的氢甲酰化反应，反应器可选为固定床，浆态床，釜式反应器和滴流床等反应器。蛋壳型催化剂制备时，通过控制聚合物小球的孔道结构，控制蛋壳型催化剂制备过程等手段，可有效调控金属活性组分在蛋壳型催化剂中的空间分布，最终使得制备的催化剂应用于丙烯氢甲酰化反应时，催化剂活性高，产品醛中异丁醛比例高，该类型蛋壳型催化剂显现出极强的工业应用前景。
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公开(公告)号：CN116178623A
公开(公告)日：2023-05-30
申请号：CN202111421292.2
申请日：2021-11-26
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： C08F230/02 , C08F130/02 , B01J31/18 , B01J35/10 , C07C209/60 , C07C211/07
摘要： 本发明为一种膦配体有机聚合物及其制备方法和应用，膦配体有机聚合物由烯烃基官能团化多齿有机膦配体自聚或与烯烃基官能团化的单齿有机膦配体混聚获得。膦配体有机聚合物骨架中的多齿有机膦配体有着较强的立体位阻效应和可调变的电子效应，使得制备出的膦配体有机聚合物可作为优良的载体应用于多相反应催化剂的制备。制备出的金属负载型催化剂中，其金属组分以单位点形式高分散在该类有机聚合物中，大大提高了金属的利用效率；由于被固载下来的双膦配体的立体效应，使得以该聚合物为载体制得的催化剂有着较高的产物的区域选择性。而载体骨架的限域效应使得嵌入在载体骨架中的配体有着比均相配体更强的位阻效应。
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公开(公告)号：CN116178196A
公开(公告)日：2023-05-30
申请号：CN202111420019.8
申请日：2021-11-26
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： C07C231/10 , C07C233/05 , C07C233/07 , B01J31/18 , B01J31/24
摘要： 本发明属于多相催化反应工艺领域，具体涉及一种采用固体多相催化剂催化烯烃和胺类制酰胺类化合物的方法。其特征在于，所述方法采用固体多相催化剂，其由金属组分和有机配体聚合物组成，其中所述金属组分是金属Co、Fe、Ru、Ir、Rh、Pd、Ni、Mo或Cu中的一种或几种，所述有机配体聚合物是由乙烯基官能团化的含膦配体单体和含乙烯基的酸性有机物单体经溶剂热共聚生成的具有大比表面积和多级孔结构的聚合物，在所述固体多相催化剂存在下使用烯烃和胺类在反应器中进行所述合成酰胺类化合物的反应。
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公开(公告)号：CN116178168A
公开(公告)日：2023-05-30
申请号：CN202111419455.3
申请日：2021-11-26
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： C07C209/16 , C07C211/12 , B01J23/889 , B01J23/89
摘要： 本发明涉及了一种制备1,6‑己二胺的方法，本发明所述方法为1,6‑己二醇或6‑氨基‑1‑己醇或环己亚胺在催化剂的存在下经临氢胺化合成1,6‑己二胺，催化剂由活性金属、助剂元素和多孔载体三部分组成。本发明特点在于催化剂为非均匀型催化剂，其中，非均匀型催化剂颗粒由内核和外层组成，内核和外层均由载体和限定负载量的活性金属(Co、Ni、Cu中的一种或多种)及助剂(Ru、Pd、Fe、B、Zn、Re、W、Y等金属或氧化物中的一种或多种)组成，同时催化剂颗粒外层的厚度或所占催化剂体积比例具有特殊要求。本发明催化剂用于临氢胺化制备1,6‑己二胺，具有显著减少产品中的低聚物生成、寿命长、1,6‑己二胺产率高等优点。
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公开(公告)号：CN116174051A
公开(公告)日：2023-05-30
申请号：CN202111420085.5
申请日：2021-11-26
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： B01J31/24 , B01J35/10 , C08F212/36 , C08F130/02 , C08F230/02 , C07C29/141 , C07C33/32 , C07C33/03 , C07C33/02 , C07C33/042 , C07C29/145 , C07D333/16
摘要： 本发明属于多相催化领域，具体涉及一种α、β‑不饱和醛、酮加氢催化剂及其制备方法和应用。本发明通过将烯烃基引入到氧化膦有机单体上，利用单体分子上的烯烃基的聚合反应制备出氧化膦体相浓度高，孔隙发达的功能聚合物。聚合物本体中高浓度的氧化膦单体可作为配体与金属配位形成多相催化剂。氧化膦单体与金属配位后，可形成连在P上的羟基基团，该基团可发挥酸性功能位点，定位效应基团，或者可修饰位点等作用。得益于制备出的催化剂中配体和金属协同效应，最终制备的催化剂可在温和条件下催化α，β‑不饱和醛不饱和醛的选择性加氢。
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公开(公告)号：CN114539070B
公开(公告)日：2023-03-03
申请号：CN202011326866.3
申请日：2020-11-24
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： C07C209/16 , C07C211/09 , B01J23/889 , B01J23/755 , B01J23/89 , B01J32/00
摘要： 本发明涉及了一种由1,4‑丁二酸制备1,4‑丁二胺的方法，所述方法以1,4‑丁二酸为原料，在催化剂的存在下经三个步骤合成1,4‑丁二胺。本发明步骤如下：1)首先，在酸催化剂作用下，原料1,4‑丁二酸与甲醇发生酯化反应生成丁二酸二甲酯；2)丁二酸二甲酯经催化加氢反应生成中间产品1,4‑丁二醇；3)中间产品1,4‑丁二醇与氨在还原胺化催化剂上继续反应，生成目标产物1,4‑丁二胺。步骤3)中的还原胺化催化剂包括载体、活性组分、助剂三部分。本发明特点在于还原胺化催化剂载体使用前经过4‑氨基‑1‑丁醇和二丁醇胺混合物的特殊预处理。本发明另一特点在于以1,4‑丁二酸为原料生产1,4‑丁二胺，具有绿色高效、催化剂稳定性好、工艺易操作、1,4‑丁二胺产率高等优点，应用前景广阔。
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公开(公告)号：CN112898163B
公开(公告)日：2022-06-24
申请号：CN201911220696.8
申请日：2019-12-03
申请人： 中国科学院大连化学物理研究所
IPC分类号： C07C209/52 , C07C211/12 , B01J23/656 , B01J23/883 , B01J23/889 , B01J23/89
摘要： 本发明涉及了一种环己亚胺氨化制备1,6‑己二胺的方法。所述方法中的催化剂包括活性组分、助剂、载体三部分：活性组分为过渡金属Ni、Fe、Ru、Re中的一种或组合，助剂为元素W、B、Ir、Pt、Os、Co、Cu、Rh、Mo中的一种或组合，载体选自经过氨化处理的Al2O3、活性炭、分子筛、SiO2、Al2O3‑SiO2的一种或组合。催化剂中活性组分的重量占催化剂重量的1～45％，助剂的重量占催化剂重量的0.05～15％。该催化剂用于氢气气氛下环己亚胺氨化制备1,6‑己二胺，具有活性高、目标产物收率高、稳定性好、经济性好等优点，应用前景广阔。
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