本发明公开了一种钙铝基脱硫剂复合喷吹脱硫的方法，铁水预处理时采用钝化石灰粉、铝粉复合喷吹进行脱硫；所述铁水初始硫含量0.030wt%＜S≤0.045wt%时，喷吹质量配比为9.0≤钝化石灰粉/铝粉＜10、0.70kg/t铁水≤铝粉消耗量＜0.80kg/t铁水、4.0kg/min＜铝粉喷吹速度≤4.5kg/min；所述铁水初始硫含量0.020wt%＜S≤0.030wt%时，喷吹质量配比为8.0≤钝化石灰粉/铝粉＜9.0、0.60kg/t铁水≤铝粉消耗量＜0.70kg/t铁水、3.5kg/min＜铝粉喷吹速度≤4.0kg/min；所述铁水初始硫含量0.010wt%＜S≤0.020wt%时，喷吹质量配比为7.0≤钝化石灰粉/铝粉＜8.0、0.50kg/t铁水≤铝粉消耗量＜0.60kg/t铁水、3.0kg/min≤铝粉喷吹速度≤3.5kg/min。本方法根据铁水初始硫含量的不同合理搭配铝粉、钝化石灰粉的配比、消耗量和喷吹速度，提高了脱硫剂的脱硫效率、降低了脱硫成本。